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?郭玉國團隊Angew.：調節陰離子-溶劑相互作用實現醚類電解液用于高壓NCM811/硅氧全電池體系

將高SiO_x含量材料摻入石墨負極（ SiO_x-Gr負極，SiO_x>50 wt%或純SiO_x負極）和富鎳鎳錳鈷酸鋰（NMC，Ni>0.6）正極的應用有利于鋰離子電池具有高于350 Wh kg^-1的高能量密度，而這種搭配涉及兩個電極上嚴重的界面問題，并且需要具有增強電化學性能的新電解質。

與傳統的酯基電解質相比，醚基電解質因其較高的最低未占分子軌道 (LUMO) 能級，在熱力學上保證了硅基負極更好的界面穩定性。然而，典型的醚基電解質由于抗氧化能力差而無法支持富鎳NMC正極，這限制了它們在高壓鋰離子電池中的應用。為了追求高能量密度和優異的循環穩定性的鋰離子電池，迫切需要開發一種先進的醚基電解質。

在此，中科院化學所郭玉國研究員團隊設計的醚基電解質采用THF和LiNO₃作為溶劑和鋰鹽，并進一步加入LiN(SO₂CF₃)₂(LiTFSI)來補償LiNO₃溶解度差的問題(該電解質表示為LTN電解質)。

根據一系列表征和計算模擬，證實了陰離子-溶劑相互作用之間的增強相互作用，并發現 TFSI 進一步增強了這種相互作用，從而使電解質在與 NMC811 正極結合時具有出色的氧化穩定性。同時，醚基電解質和陰離子 SEI 的固有還原穩定性導致穩定的界面形成。

圖1. 陰離子-溶劑相互作用

總之，該工作通過合理調節醚基電解質中的陰離子-溶劑相互作用，實現了純SiOx||NMC811全電池兩個電極上的界面穩定性。由于NO₃的半徑小，THF的μ/ε值高，陰離子-溶劑絡合物很容易在LTN電解質中形成和促進，這一點被一系列表征和計算模擬所證實。促進的陰離子-溶劑相互作用使LTN電解質具有增強的氧化穩定性，而純SiOx負極的電化學性能也證明了醚類LTN電解質相對于EC基電解質的內在優越性。

該策略和 LTN 電解質的實用性得到了證明和證實，它在純 SiOx||NMC811 全電池中優于傳統 EC 電解質，特別是 500 次循環后容量保持率為 81.7%。上述結果證明了LTN電解質具有良好的應用前景以及在高壓電解質中促進陰離子-溶劑相互作用的策略的合理性。

圖2. 不同電解質下，純SiOx||NMC811全電池的電化學性能

Insight into Anion-Solvent Interactions to Boost Stable Operation of the Ether-Based Electrolytes in Pure-SiOx||LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2 Full Cells, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202305988

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