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韓布興/朱慶宮Nature子刊：構建三維Cu-殼聚糖-氣體擴散層電極，實現高效CO2電解制C2+醇

通過電催化CO₂還原反應(CO₂RR)將CO₂轉化為C₂₊產品對于降低化石能源的消耗和實現碳中和具有重要意義。迄今為止，生產C₂₊產品的最有效的系統是使用流動單元組件，在這種結構中，CO₂在氣-液-固三相界面上發生電解，并且CO₂RR活性常受界面面積大小和質量輸運的限制。

對于催化劑層，最直接的方法是使用常用的聚苯胺(PANI)、聚吡咯(PPy)和Nafion D-521等聚合物/粘合劑在氣體擴散層(GDL)上涂覆粉末型電催化劑。然而，由于氣體運輸受阻，添加劑粘合劑不可避免地會降低CO₂RR性能，活性中心暴露不足以及在反應中粘合劑降解使催化劑從電極表面脫離。

為此，氣體擴散電極的設計主要集中在兩個方面：一是擴大反應界面，提高電催化劑的利用率；二是構建高效的電子、CO₂和產物輸運網絡，減少CO₂反應器的歐姆輸運和質量輸運損失。

基于此，中科院化學研究所韓布興和朱慶宮等制備了一種三維Cu-CS(殼聚糖)-GDL(氣體擴散層)電極，其中CS可以作為催化劑和GDL之間的“過渡層”。具體而言，CS結構的羥基和氨基賦予其較強的螯合能力，可與Cu²⁺直接配位得到Cu-CS絡合物；隨后通過原位電化學技術將Cu²⁺轉化為三維六方棱柱形Cu微棒。

電化學性能測試結果顯示，在?0.87 V下，C₂₊產物的法拉第效率(FE)可以達到88.2%，電流密度(幾何歸一化)高達900 mA cm^?2；其中C₂₊醇的選擇性為51.4%，部分電流密度為462.6 mA cm^?2。

實驗結果和理論計算表明，高度互連的CS網絡誘導了3D Cu薄膜的生長，并且所制備的集成結構促進了電子的快速傳輸，減輕了電解過程中的質量擴散限制。同時，三維Cu-CS-GDL結構還產生了豐富的Cu(111)/Cu(200)晶面，降低了*CH₂CHO轉化為*CH₃CHO的能壘，有利于CO₂還原反應按照C₂₊醇的途徑進行。

總的來說，該項工作通過利用殼聚糖作為過渡層增強了質量轉換和有利于C₂₊醇途徑，這為設計在GDEs中使用一個合適的過渡層來調整結構的其他CO₂RR高效電極提供了指導。

Construction of 3D Copper-chitosan-gas Diffusion Layer Electrode for Highly Efficient CO₂ Electrolysis to C₂₊ Alcohols. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38524-3

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