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?浙大楊彬Nano Energy：N摻雜碳納米片負載鐵單原子催化劑實現高效CO2RR

石油和煤礦等化石燃料的過度開采導致了一系列的能源危機和氣候問題，釋放了大量的二氧化碳。因此，減少CO₂的排放或將CO₂轉化為具有高附加值的化學物質是降低大氣中CO₂濃度的關鍵。電還原CO₂反應(CO₂RR)被認為是一種很有前景的CO₂轉換方法，因為該過程可以由環境溫度下的可再生能源驅動。然而，CO₂RR過程涉及多個電子-質子轉移過程，因此CO₂轉化為單一產物通常效率低，選擇性差。因此，具有高產物選擇性的高活性CO₂RR電催化劑對CO₂RR具有重要意義。

基于此，浙江大學楊彬等人采用一步熔融鹽輔助合成結合程序升溫熱活化法制備了N摻雜碳納米片負載鐵單原子(FeNC NSs)催化劑，并且該催化劑可以用于CO₂RR。

為了進一步研究催化劑的CO₂RR性能，本文利用流動池反應器分析了催化劑的CO₂RR產物。測試結果表明，催化劑的產物只檢測到CO和H₂。此外，在-0.22~-0.66 V的測試電位范圍內，FeNC NSs-1000的法拉第效率(FE_CO)大于90%，而NC NSs-1000在-0.26 V時的最大FE_CO僅為84%，并隨著電位的負移而不斷降低。

值得注意的是，FeNC NSs-1000在-0.66 V時的電流密度(J_CO)高達147.9 mA cm^-2，高于NC NSs-1000(在-0.51 V時的10.4 mA cm^-2)。這些結果表明，Fe-N在提升FeNC NSs-1000的CO₂RR性能中起著關鍵作用。在-0.27 V和-0.54 V時，體相FeNC的FE_CO(67%)和J_CO(2.7 mA cm^-2)分別達到最大值，這進一步表明納米片結構促進了更多活性位點的暴露，有利于CO₂的吸附/活化。

之后，本文還進一步測試了FeNC NSs-1000的長期穩定性，在100 mA cm^-2的電流密度下，催化劑的FE_CO能維持在80%以上4.8小時，這有力的證明了其具有優異的穩定性。

基于表征和分析，本文進一步進行了密度泛函理論(DFT)計算。為此，本文構建了FeN₄、FeN₄-N_gp(石墨N)、FeN₄-N_pd(吡啶N)和FeN₄-N_pl(吡咯N)四種優化模型。計算結果表明，對于四種模型，^*COOH在Fe-N位點上轉化為^*CO的能壘都是下降的，這表明這一反應步驟是自發的。然而，與^*CO→CO的能壘相比，CO₂轉化為^*COOH顯然需要更多的反應能。

因此，CO₂RR的活性主要取決于Fe-N位點上CO₂轉化為^*COOH的能壘。FeN₄模型的CO₂轉化為^*COOH的能壘為1.76 eV，高于其他模型，而FeN4-N_pl的CO₂轉化為^*COOH的能壘最低，為1.38 eV。

因此，Fe-N₄附近N物質的存在有效地提升了催化劑的CO₂RR活性，其中吡咯N的摻雜最有利于^*COOH中間體的形成。此外，本文還分析了四種模型中心Fe原子的投影態密度。根據計算結果可以發現，FeN₄-N_pl的中心Fe原子的d帶中心為-1.18 eV，更接近費米能級，這表明在Fe-N₄邊緣附近的吡咯N極大地促進了Fe-N位點的電子轉移，更多的電子參與了CO₂RR生成CO的過程?？傊?，本研究制備出了具有優異CO₂RR性能的催化劑，該催化劑也有望用于其他電催化反應。

Molten-Salt-Assisted Synthesis of Single-Atom Iron Confined N-doped Carbon Nanosheets for Highly Efficient Industrial-Level CO₂ Electroreduction and Zn-CO₂ Batteries, Nano Energy, 2023, DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108568.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.108568.

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?浙大楊彬Nano Energy：N摻雜碳納米片負載鐵單原子催化劑實現高效CO2RR

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