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張海濤Nano Energy：具有潮汐離子流的梯度離子凝膠包陶瓷電解質(zhì)

復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)被認(rèn)為是安全和高能量密度鋰金屬電池的關(guān)鍵部件，因?yàn)樗鼈兙哂袃?yōu)越的機(jī)械性能和離子傳導(dǎo)動(dòng)力學(xué)。然而，如何同時(shí)保證高離子傳導(dǎo)性和良好的界面兼容性仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

圖1 機(jī)理示意和材料表征

中科院過程所張海濤等提出了一種具有潮汐離子流的梯度”離子凝膠包陶瓷”電解質(zhì)，用于解耦離子傳導(dǎo)性和界面特性。具體而言，它包括聚（偏氟乙烯-六氟丙烯）（P(VDF-HFP)）/EMIMTFSI/Al₂O₃（30 wt. %）層（Ionogel-dual30），面向正極；P(VDF-HFP)/EMIMTFSI/Al₂O₃（50 wt. %）層（Ionogel-dual50），面向鋰金屬負(fù)極。

其中，Ionogel-dual50可以提供相對(duì)多的Al₂O₃顆粒，以在鋰金屬負(fù)極側(cè)提供電子和TFSI-中的碳氟鍵裂解，并形成AlF₃和Li₃AlF₆，這會(huì)導(dǎo)致Li⁺快速轉(zhuǎn)移和界面上的絕緣電子傳輸。此外，模擬和實(shí)驗(yàn)特征表明，潮汐流式的離子傳輸途徑可以在Ionogel-dual30中提供[Li⁺-NMP]-P(VDF-HFP)主導(dǎo)途徑，在Ionogel-dual50中提供[Li(TFSI]_x]⁺-Al₂O₃界面主導(dǎo)途徑，從而達(dá)到0.25 mS cm^-1的高離子傳導(dǎo)率。

圖2 半電池性能和SEI分析

受益于這些獨(dú)特的優(yōu)點(diǎn)，對(duì)稱鋰電池的循環(huán)性能得到了極大的改善，在0.1 mA h cm^-2的條件下壽命超過1000小時(shí)。此外，這種梯度離子凝膠電解質(zhì)的效果可以在各種全電池中得到很好的證明，它在大電流密度（2C）、寬電壓范圍（3-4.5V）和極端條件下的循環(huán)性能得到大幅提高。總體而言，這種具有潮汐離子流的新型”離子凝膠包陶瓷”電解質(zhì)將加速高能量密度鋰金屬電池的商業(yè)化進(jìn)程。

圖3 Li/LFP全電池性能

A gradient “Ceramic-in-Ionogel” electrolyte with tidal ion flow for ultra-stable lithium metal batteries. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108571

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