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催化頂刊集錦：EES、ACS Catalysis、AEM、AFM、ACS Nano、Small、Nano Lett.等

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1. EES: 調節納米鎳晶界缺陷上吸附活性氫，促進硝酸鹽電合成氨
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電化學硝酸鹽還原反應(NitRR)是在環境條件下合成氨的一種替代途徑。同時，工業廢水中普遍存在的污染范圍在0.8 mM~2 M的硝酸鹽污染物，其可作為NitRR資源，因此NitRR反應也被認為是緩解水中硝酸鹽污染的有效途徑。
然而，由于析氫反應(HER)是其主要的競爭反應，許多研究者應用在水裂解中具有惰性的材料(如銅基材料)以提高硝酸鹽轉化為氨的效率。然而，NitRR強烈依賴于水分裂產生的H*，而HER活性金屬，如Ni可以產生大量的H*用于消耗中間體。因此，如果H*的路徑可以得到很好的調控，HER活性金屬可能成為很有前途的NitRR候選金屬催化劑。
基于此，同濟大學溫鳴課題組提出了一種通過可控電沉積工藝在碳布上構建晶界(GB)缺陷工程鎳納米顆粒(GB Ni-NPs)的策略，以提高硝酸鹽轉化為氨的效率。
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實驗結果和理論計算表明，由于Ni優異的HER活性，在其表面可以產生大量的H*。然而，GB區域具有較高的H*保留能力，因此H*不能輕易釋放形成H2，而是轉移到NitRR途徑中臨近的吸附的中間體中，這有利于中間體獲得足夠的H*，并且顯著抑制了競爭性HER反應。此外，GB缺陷工程Ni-NPs的結構有利于促進和加速NO3*到NO2*的速率決定步驟(RDS)，從而提高了硝酸鹽電轉化為氨的效率和選擇性。
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因此，由于上述協同效應，合成的GB Ni-NPs表現出優異的電催化硝酸鹽轉化為氨性能，其在?0.93 V下氨的生產速率高達15.49 mmol h?1 cm?2，氨氣的法拉第效率為93.0%。此外，該催化劑在2 A cm?2電流密度下連續工作30小時，對硝酸鹽還原的催化活性略有下降，表明GB Ni-NPs具有優異的穩定性。
總的來說，該項工作強調了在NitRR反應中HER活性材料在催化劑設計中的重要作用，這為未來設計具有高產氨速率和有效硝酸鹽去除的NitRR系統提供了思路。
Regulating Active Hydrogen Adsorbed on Grain Boundary Defects of Nano-nickel for Boosting Ammonia Electrosynthesis from Nitrate. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D2EE04095F
2. AEM: 超薄碳涂層耦合缺陷工程，促進RuO2高效穩定電催化酸性析氧反應
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電化學水分解(EWS)是一種綠色和可再生的氫生成技術，但由于析氧半反應(OER)涉及多個質子-電子耦合反應步驟，其廣泛的應用在很大程度上被OER的緩慢動力學所阻礙。因此，開發高效催化劑來驅動OER具有重要意義。
近日，華南理工大學蔣仲杰課題組利用碳納米管(CNT)負載、碳涂層和缺陷工程，成功制備出碳納米管負載的超薄氮摻雜碳包覆富氧空位RuO2納米顆粒(NC@Vo-RuO2/CNTs)，顯著提高了RuO2對酸性OER的催化活性和穩定性。
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電化學性能測試結果顯示，在酸性條件下，最優的NC@Vo-RuO2/CNTs-350在10 mA cm?2電流密度下僅需要170 mV的過電位，其質量活性比商業RuO2高110倍；并且其顯示出優異的穩定性，在> 900小時內沒有觀察到明顯的活性損失。
此外，使用NC@VO-RuO2/CNTs-350催化劑組裝的電解槽僅需1.45 V的創紀錄低電池電壓就能產生10 mA cm?2的電流密度，并且在>1000小時內活性略微降低。還有就是，NC@VO-RuO2/CNTs-350在中性和堿性介質中對OER也表現出超高的催化活性和良好的穩定性。
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實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，NC@Vo-RuO2/CNTs-350的高催化活性主要是由于NC/CNTs與RuO2納米顆粒之間的強電子耦合作用，增加了Ru活性中心的氧化狀態和催化活性，提高了晶格氧和表面Ru在OER過程中的穩定性。
此外，氧空位的存在可以增強NC/CNTs與RuO2 NPs之間的電子耦合，進而促進催化劑的催化活性。因此，這項工作不僅提供了一種具有超高活性和優良穩定性的新型OER催化劑，而且為未來高性能催化劑的設計和合成提供了新的策略。
Ultrathin Carbon Coating and Defect Engineering Promote RuO2 as an Efficient Catalyst for Acidic Oxygen Evolution Reaction with Super-High Durability. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300152
3. AEM: ΔE為0.59 V！具有Fe?N4和NiOx納米粒子的FePc-PI用于可逆氧電催化
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鋅-空氣電池因其潛在的高能量密度、優異的安全性、低成本和環境友好性而受到人們的廣泛關注。迄今為止，最先進的Pt和Ru(Ir)基催化劑分別在催化氧還原反應(ORR)和析氧反應(OER)方面具有最高的活性，但它們的高成本、穩定性差和單功能活性的缺點限制了它們潛在的商業化應用。因此，設計和開發高效、耐用和廉價的加速緩慢氧反應動力學的雙功能電催化劑是非常可取的。
許多研究表明ORR/OER雙功能電催化性能與其化學和物理結構密切相關，但目前許多氧電催化劑是通過高溫熱解產生的，這可能導致不良的結構變化和破壞原有的精細結構，使電催化機制不明晰。因此，構建無裂解非貴金屬雙功能電催化劑的明確結構，以可控的方式獲得優異的活性具有重要意義。
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基于此，四川大學劉習奎課題組通過原位生長在KB載體上構建了一種具有Fe?N4位點的新型的亞胺連接的金屬酞菁骨架(FePc-PI)，并引入超細氧化鎳納米顆粒(NiOx@FePc-PI/KB)以誘導ORR和OER的雙功能電催化活性。酞菁分子與共軛多孔擴展結構的結合使得原子分散的Fe?N4位點得以均勻分布；豐富的氧官能團和微孔結構有助于超細氧化鎳納米顆粒的高度分散，從而為ORR和OER構建了一個雙功能活性中心。
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實驗結果表明，所制備的NiOx@FePc-PI/KB催化劑具有超高的可逆氧雙功能活性，其ΔE僅為0.59 V，明顯優于Pt/C + RuO2(ΔE=0.77 V)和目前報道的大多數雙功能電催化劑。此外，利用NiOx@FePc-PI/KB催化劑組裝的可充電鋅-空氣水電池具有232.9 mW cm?2的高峰功率密度和1400次循環的長期循環耐久性；同時，組裝的柔性全固態鋅-空氣電池在不同的平/彎/平狀態下表現出穩定的循環性能，展示了其在實際應用中的良好前景。
總之，這項工作通過同時引入單原子和納米粒子來調整高效催化劑的電子結構，刷新了雙功能氧電催化的記錄，展示了有機共軛材料在實用價值可持續能量轉換和存儲設備方面的應用潛力。
A Stable Imide-Linked Metalphthalocyanine Framework with Atomically Dispersed Fe-N4 Sites and Ultrafine Nickel Oxide Nanoparticles to Boost Reversible Oxygen Electrocatalysis with a Record-Low ΔE of 0.59 V. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300325
4. AFM: 催化劑的海水電解性能不佳? 不妨試試Cr摻雜
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在電化學海水分解中，陽極上析氧反應(OER)與析氯反應(ClER)之間會發生競爭，可能會導致產生游離的氯和次氯酸等有毒物質。在堿性條件下(pH>7.5)，OER與ClER反應具有大的熱力學電位差(490 mV)，因此堿性條件更有利于水的氧化。
此外，連續海水電解過程中的干擾離子和微生物引起的電極腐蝕嚴重影響電解的長期穩定性。因此，開發能夠在<490 mV的過電位下驅動>500 mA cm?2電流密度以及在海水中具有很強的抗腐蝕能力的電催化劑具有重要意義。
近日，青島大學張立學、張曉燕、中國海洋大學黃明華和香港理工大學黃勃龍等基于“功函數優化”的概念，合理地設計了脈管狀Cr摻雜CoxP(Cr-CoxP)作為海水電解的高效OER電催化劑。
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海水電解性能測試結果顯示，所制備的Cr-CoxP催化劑在1000 mA cm?2電流密度下的OER和HER過電位分別為404和282 mV，并且在工業操作條件下具有優良的160 h耐久性。此外，利用Cr-CoxP組裝的水電解槽，以1.0 M KOH+海水作為電介質，其僅需1.54/1.85 V的電池電壓就能達到10/100 mA cm?2的電流密度；并且其在100 mA cm?2電流密度下連續運行160小時而沒有發生明顯的性能下降，說明其具有良好的機械強度和穩定性。
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實驗結果和理論計算表明，隨著Cr的引入，Co位點表面配位環境發生改變，并且CoxP的結構變得更加畸變。更重要的是，Cr-CoxP上鍵合和反鍵合軌道的強耦合保證了電催化劑表面的高效電子轉移。同時，Cr摻雜對CoxP電子結構的調節強烈地減弱了CoxP的功函數，不僅加速了催化劑表面與吸附中間體之間的電子轉移，而且降低了析氧反應(OER)和析氫反應(HER)的速率控制步驟的能壘，從而導致顯著的海水分解活性。
此外，Cr摻雜還可以穩定Co中心的價態，使其在OER過程中保持高性能。總的來說，該項工作所提出的策略將為合理設計高效的過渡金屬磷化物(TMP)基海水電解電催化劑提供指導。
Alleviating the Work Function of Vein-Like CoXP by Cr Doping for Enhanced Seawater Electrolysis. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214081
5. ACS Catal.: 引入氧空位，促進NiFeLDH電子遷移以增強催化析氧反應
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電化學水分解技術產氫氣，是解決能源短缺和環境污染的一種有前途的技術。在水分解的半反應中，析氧反應(OER)動力學緩慢，設計和開發高效、耐用和低成本的OER電催化劑對于提高OER的動力學是必不可少的。氧空位工程已被廣泛研究以改善催化動力學，其除了具有調節電子結構的強大能力外，還可以通過促進電荷分離來提高半導體電催化劑的導電性。
一些研究表明，電子輸運對薄膜催化劑的凈催化活性影響不明顯；相反，其他研究表明，添加導電添加劑或操縱催化劑的電荷遷移率可顯著提高催化活性。因此，確定電子結構調制和電子輸運的貢獻，以及闡明Ov的關鍵作用對于理解電催化機理和設計有效的OER催化劑至關重要。
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基于此，上海交通大學宋鈁課題組討論了Ov促進的NiFe LDH的活性來源，并揭示了電荷轉移對其電催化OER的關鍵作用。
實驗結果表明，表面Ov工程不調節固有催化活性或機理，但降低了電荷傳遞阻力，有利于催化活性中心的可及性；在滴鑄電極上它可以提高超過一個數量級的電導率。此外，活性中心密度與催化活性的線性關系表明，有利的電荷輸運是提高催化活性的根本原因。
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此外，本文還提出了一個先前被忽視的事實，即電子傳遞可能開關活性位點的OER催化。原位紫外-可見光譜分析和DFT計算表明，表面Ov工程施加的子帶的建立是催化劑電荷加速輸運的原因，Ov可以作為電子供體向導電帶注入額外的離域電子，從而增加電荷載流子密度和遷移率。
綜上，該項工作強調了電子傳遞在(氧)氫氧化物基電催化劑中的重要作用，還強調了在評價半導體/絕緣催化劑的電催化性能或將其作為實用電極時考慮電子輸運的重要意義。
Oxygen Vacancies Unfold the Catalytic Potential of NiFe-Layered Double Hydroxides by Promoting Their Electronic Transport for Oxygen Evolution Reaction. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05783
6. ACS Nano: AuFe3@Pd/γ-Fe2O3上Pd可原位再生，高效催化有機污染物加氫脫鹵
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多相Pd催化劑主要包括Pd納米顆粒(NPs)、簇、甚至是固定在不同載體上的單個原子，它們在精細化學合成、燃料生產和污染物修復方面具有重要作用。然而，在長期的操作條件下，Pd催化劑由于原料中的S2?物質等強吸附劑堵塞或中毒反應而導致活性中心不可逆的活性損失。因此，為了實現可持續的Pd催化，迫切需要將失活的Pd轉化為活性的Pd，并保持其原有的結構特征、大小和價態。
基于此，中國科學院生態環境研究中心劉睿課題組將AuFe3@Pd負載到超薄γ-Fe2O3納米片作為原位可再生的高活性催化劑，并將其用于催化加氫反應。
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基于實驗結果和理論計算，AuFe3@Pd/γ-Fe2O3 NSs表現出以下特性: 1.AuFe3 NCs為Pd離子/原子的沉積提供了優化的位點，增強了Pd d軌道的填充狀態，并降低了Pd對O2/?OH的親和力；2.γ-Fe2O3 NSs產生?OH自由基，使得被過度吸附的反應物/產物或S2?阻斷或中毒的Pd位點再生；3.Pd原子增強的化學穩定性可以承受多達10輪?OH自由基在氧化再生過程中的攻擊；4.Pd具有較高的催化活性、100%的原子利用效率，以及從AuFe3核中獲得的d電子，表現出較低的吸附能壘和較高的碳?鹵鍵加氫活性，并具有較高的解離能。
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因此，AuFe3@Pd/γ-Fe2O3 NSs在碳?鹵鍵加氫反應中表現出與表面清潔的膠體Pd催化劑相當的活性，并且在S2?中毒后可以完全回收。作為概念驗證，研究人員采用毫克級貴金屬(Pd + Au)設計了AuFe3@Pd/γ-Fe2O3 NSs 固定床水處理塔，用于還原去除污水中的微量污染物和處理溴化阻燃劑(BFR)工廠排放的高污染廢水回收溴。
結果表明，在中性pH條件下，催化劑中Pd含量為2.14 mg或20 μmol時，Pd的活性達到4.0 C?Br min?1 Pd?1，表明AuFe3@Pd/γ-Fe2O3 NSs在高濃度Br?存在下仍具有較高的活性。綜上，組分材料的組合是設計先進納米催化劑的一種有前途的策略，并且這個使用金屬間相納米材料作為設計先進催化劑為這一類材料在納米科學和納米技術方面提供范例。
AuFe3@Pd/γ-Fe2O3 Nanosheets as an In Situ Regenerable and Highly Efficient Hydrogenation Catalyst. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c00745
7. Small: LSPR誘導缺陷半導體界面電荷轉移/分離，增強光催化CO2RR活性
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最新研究表明，以貴金屬納米粒子，特別是具有局域表面等離子體共振效應(LSPR)的納米粒子作為功能催化劑的等離子體金屬-半導體體系是提高半導體光催化劑還原性能的有效途徑之一。除了引入LSPR，表面空位工程是半導體修飾的另一個關鍵策略，它在調節能帶結構、捕獲電子等方面起著至關重要的作用。
然而，目前對半導體光催化劑與LSPR之間的協同效應研究較少，并且含空位和LSPR半導體的催化機理尚不清楚。因此，構建具有空位效應和LSPR效應的光催化劑并探究其光催化機理具有重要的意義。
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基于此，云南大學郭洪課題組制備了一種具有空位的金屬-半導體光催化劑(Ag@Nb2O5-x)，并研究了其光催化CO2RR的機理。具體而言，研究人員首先利用密度泛函理論(DFT)計算研究了Ag@Nb2O5-x的反應機理。
結果表明，在氧空位中引入銀納米粒子不僅可以改善CO2的捕獲和活化，而且還可以作為共吸附活性位點來穩定中間體，從而最終導致產生高價值的CO。基于上述啟發，研究人員在Nb2O5-x表面均勻沉積了Ag光催化劑，并將其應用于催化CO2RR。
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實驗結果和理論計算表明，在這個金屬-半導體系統中，由于氧空位增強了電子俘獲，大量光生電子在界面處富集；LSPR共振產生的能量被快速注入電子，導致光生電子的快速轉移，從根本上提高了電荷分離的效率。此外，集中的光生空穴使催化劑上的水氧化產生氧氣，同時等離子體熱效應通過降低速率控制步驟的能壘來改善CO2RR的反應動力學。
因此，最優的Ag-20@Nb2O5-x催化劑具有優異的還原性能，CO產率可達59.13 μmol g?1，且具有較高的選擇性。總之，這項工作利用理論計算輔助制備了設計巧妙的金屬半導體光催化劑并實現更有效的電荷轉移，為未來開發具有高性能的LSPR誘導的缺陷半導體提供了指導。
Enhanced Interfacial Charge Transfer/Separation By LSPR-Induced Defective Semiconductor Toward High Co2RR Performance. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202301280
8. Nano Lett.: 構建分層樹枝狀Co3O4-SnO2異質結構，用于高效PEC水凈化
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光催化和電催化相結合的光電化學(PEC)可以促進半導體上光生載流子的分離和自由基的產生，因而被認為是去除有機污染物的有效方法。然而，構建一個活性高、環境友善和成本效益高的納米異質結構光陽極(作為PEC工藝的核心組成部分)來處理難降解有機物是至關重要和具有挑戰性的。
基于此，大連工業大學馬紅超、王國文和成均館大學劉性輝等利用Co3O4-Sn3O4核/殼結構作為前體，通過連續的水熱過程制備了均勻分層的支化Co3O4-Sn3O4結構(Ti/Co3O4-Sn3O4)，并將其用作水污染修復的PEC光陽極。
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實驗結果表明，在活性艷藍KN-R水溶液中，最優的Ti/Co3O4-Sn3O4-168 h催化劑的PEC降解率高達93.3%；其在雙酚A(BPA)溶液中2個小時內的總有機碳(TOC)去除率達到42.9%，顯示出優異的降解性能。同時，Ti/Co3O4-Sn3O4-168 h經過5個降解循環后對KN-R的降解率仍保持初始的80.3%；并且其在低染料濃度下(20 mg L?1)的PEC降解率為99.43%，且經過5個循環后幾乎沒有出現PEC降解率下降的現象，表明Ti/Co3O4-Sn3O4-168 h催化劑具有優異的穩定性。
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機理實驗結果顯示，Co3O4和SnO2之間的能帶交錯，符合II型異質結機制。在光照下，光生電子從Co3O4的CB中轉移到SnO2的CB上，而SnO2的VB中的光生空穴能夠有效轉移到Co3O4的VB中，這有效地阻止了光生載流子的復合，改善了優勢活性物種?O2?、1O2和h+的產生，從而提高了PEC效率。
綜上，這項工作證明了Ti/Co3O4-Sn3O4-168 h是一種有前途的PEC催化劑，并提供了一個簡單的策略來獲得具有靶向功能的二元集成納米雜化物。
Unveiling Hierarchical Dendritic Co3O4–SnO2 Heterostructure for Efficient Water Purification. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c05010

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