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普魯士藍類似物（PB）由于其兩個電子的儲存能力和相當大的成本優勢，特別是在鈉離子和鉀離子電池中，已經引起了強烈的關注。然而，當涉及到鋰離子電池時，情況就大不相同了，因為含鋰的Li₄Fe(CN)₆前驅體無法在市場上買到，因此，傳統制備的缺鋰Fe(CN)₆產品無法與商業石墨負極耦合用于全電池。

圖1 篩選適合于FeFe(CN)₆正極的化學鋰化試劑

武漢大學錢江鋒等提出了一種簡單的化學鋰化方法，以指導FeFe(CN)₆的化學預鋰化為富鋰的Li_xFe(CN)₆（x從0到2變化）正極。考慮到鐵氧化還原中心的不同價態（即Fe³⁺/Fe²⁺ vs. Li⁺/Li為3.0V，Fe²⁺/Fe⁰為1.00V），作者精心選擇了苝-鋰（Perylene-Li?），一種溫和的鋰化試劑，其氧化還原電位為1.28V vs. Li⁺/Li，以補充活性Li⁺，同時避免鐵/亞鐵過度還原為元素鐵。

圖2 Li_xFeFe(CN)₆的形貌和結構表征

為了驗證Li在PB晶格中的成功容納，這里進行了多種表征，并通過充電-放電實驗確認了插入的Li⁺的電化學可逆性。結果，完全預鋰化的Li₂Fe(CN)₆在電流密度為20 mA/g時可提供158 mAh/g的儲鋰容量，與商用的LiCoO₂正極相當。此外，其開放的三維隧道使Li₂Fe(CN)₆能夠承受高達10C的大電流，并具有1000次以上的穩定性。當與商業石墨負極匹配時，富鋰的普魯士藍正極表現出在全電池中提供活性Li⁺的能力。這項工作為梯度鋰化深度可控合成普魯士藍類似物提供了一般指導原則和有效方法，可作為深入、系統、全面研究PB材料特性的平臺。

圖3 FeFe(CN)₆和Li₂FeFe(CN)₆的電化學性能

Chemical lithiation methodology enabled Prussian blue as a Li-rich cathode material for secondary Li-ion batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102803

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武漢大學錢江鋒EnSM：化學鋰化法使普魯士藍成為鋰離子電池的富鋰正極材料

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