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郭烈錦/劉亞ACS Nano：泡沫銅上原位生成Co3O4/Cu2O，實現近紅外光催化CO2轉化為CH4

利用太陽能將CO₂轉化為燃料是應對能源危機和氣候變化的一種有前途和可行的方法。近年來，其中，光催化還原CO₂和H₂O產生燃料，因其能夠直接利用太陽光能源而受到人們廣泛關注。

然而，由于太陽能利用不足(大多數常用的光催化劑只能利用太陽光譜中的紫外-可見(UV-vis)波段，而紅外波段(約占太陽光譜的50%)未得到充分利用)，光催化CO₂還原的效率仍然遠遠落后于工業應用的要求。

近日，西安交通大學郭烈錦和劉亞等通過三步法合成了對太陽光中近紅外光有響應的具有納米支化結構的Co₃O₄/CuO_x光催化劑，并對CO₂和H₂O蒸氣進行了直接太陽光催化還原制備CH₄燃料。

具體而言，在自然光照下，光催化劑表面溫度可達200°C以上而無需任何外部熱源。在2天的室外試驗中，CH₄和CO的總產率達到12.5 μmol h^?1，STF效率達到0.0052%，以及CH₄的選擇性最高可達90%。原位XPS和能帶取向分析分析表明，隨著溫度的升高，表面Cu(II)物種逐漸轉變為Cu(I)，原位生成的Co₃O₄/Cu₂O呈現Z型電荷轉移。

此外，光輔助KPFM、DRIFTS、準原位拉曼和密度泛函理論計算表明，Co₃O₄/Cu₂O的近紅外吸收直接提高了光生電子的功率，并且原位生成的Cu₂O促進了*CHO中間體的生成并促進了CH₄的進一步生成反應。

因此，熱輔助光催化CO₂RR反應能夠在25~360°C的不同溫度下進行，不需要任何犧牲劑；當反應溫度升高到240°C時，CH₄產率最高可達6.5 μmol h^?1，選擇性達99%。此外，熱輔助下的光燃效率可達1.45%，同時確定了CO₂轉化為CH₄的CO₂和H₂O最佳投料比為1/4。

總之，這項工作借助銅氧化物和鈷氧化物同時具有的光-熱轉化和光催化能力，開發了一種對太陽光中近紅外光有響應的光催化劑，證明了直接利用太陽能通過全光譜太陽能驅動催化反應將CO₂和H₂O轉化為燃料的可行性。

Near-Infrared-Responsive Photocatalytic CO₂ Conversion via In Situ Generated Co₃O₄/Cu₂O. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c03118

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