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邵宗平/周嵬EES：調(diào)控Ruddlesden-Popper鈣鈦礦表面陽(yáng)離子結(jié)構(gòu)，顯著提升水氧化性能

電催化劑的表面對(duì)其性能至關(guān)重要，因?yàn)樗鼈兺ǔＷ鳛殡姶呋姆磻?yīng)位點(diǎn)。Ruddlesden-Popper(RP)鈣鈦礦(A_n+1B_nO_3n+1)是一種廣泛應(yīng)用于析氧反應(yīng)(OER)的層狀鈣鈦礦衍生物催化劑。

然而，RP鈣鈦礦的表面通常富含無(wú)活性的A位陽(yáng)離子，活性B位陽(yáng)離子局限于表下層，這抑制了它們的OER活性。

在該項(xiàng)工作中，為了精細(xì)地調(diào)整RP型La₂NiO₄鈣鈦礦的表面陽(yáng)離子構(gòu)型，南京工業(yè)大學(xué)邵宗平和周嵬等采用了一種簡(jiǎn)單的策略，即去除表面富集的非活性La元素，同時(shí)在表面沉積Fe³⁺離子形成Ni-Fe對(duì)(L₂N@NF)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，處理后樣品的表面陽(yáng)離子構(gòu)型和相應(yīng)的OER活性可以通過(guò)簡(jiǎn)單地控制FeCl₃溶液的濃度來(lái)調(diào)節(jié)。同時(shí)，具有優(yōu)化表面陽(yáng)離子配置的L₂N@NF樣品的OER活性比原始L₂N樣品高150倍，并且OER電流比摻雜LSNF和原位鐵沉積L₂N-Fe的樣品大得多。

此外，L₂N@NF電極在10 mA cm^?2電流密度下的過(guò)電位低至258 mV，Tafel斜率為54 mV dec^?1，并且該電極在10 mA cm^?2電流密度下能夠持續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)120小時(shí)。

通過(guò)結(jié)構(gòu)表征，揭示了表面陽(yáng)離子構(gòu)型分別通過(guò)影響活性位點(diǎn)的動(dòng)態(tài)氧化和動(dòng)態(tài)溶解-再還原過(guò)程，提升了OER的初始活性和長(zhǎng)期穩(wěn)定性。最后，研究人員通過(guò)堿性交換膜電解法驗(yàn)證了L₂N@NF電極的高效、穩(wěn)定OER性能：進(jìn)行100小時(shí)的耐久性試驗(yàn)后，L₂N@NF的電池電壓增加了約100 mV；每次更換一層新膜時(shí)，幾乎都會(huì)重現(xiàn)100小時(shí)的穩(wěn)定性。

這一現(xiàn)象表明，穩(wěn)定性的輕微下降主要是由于膜降解而不是催化劑降解，表明了該催化劑在實(shí)際堿性水電解應(yīng)用中的可行性。綜上，該項(xiàng)工作表明，在不改變催化材料的本體性質(zhì)的情況下，調(diào)整表面陽(yáng)離子構(gòu)型是提高OER活性和長(zhǎng)期穩(wěn)定性的有效策略。

Tailoring Surface Cation Configuration of Ruddlesden-Popper Perovskites for Controllable Water Oxidation Performance. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE00380A

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