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在過去的幾十年里，全固態電化學器件因其獨特的固體結構和特性而備受關注，包括固體氧化物燃料電池(SOFCs)和固體氧化物電解電池(SOECs)。由于具有高轉換效率、低噪聲/污染排放和靈活的燃料選擇等優點，SOFCs被認為是最有前景的能源轉換裝置之一。通常，SOFC和SOECs需要較高的工作溫度(800-1000℃)才能產生相當大的轉換效率，這導致了嚴重的技術問題，如昂貴的制造成本、氣體密封、性能退化和碳沉積等。

因此，許多人致力于研究在中等溫度(500-800℃)下應用于氧還原反應(ORR)和析氧反應(OER)的高性能電催化劑。目前，鈣鈦礦氧化物被用作SOCs和SOECs的正負極材料。然而，其中一些候選催化劑在低溫條件下的催化活性不足，也使得目前迫切需要設計一種理想的ORR和OER雙功能電催化劑。

基于此，黑龍江大學夏天等人制備了一系列雙功能ReBaCo₂O_5+δ(Re=La，Pr，Nd，Sm，Eu和Gd，ReBCO)鈣鈦礦催化劑，設計的催化劑展現出了優異的ORR和OER活性。

本文首先利用對稱半電池對ReBCO電極的電化學性能進行了測試。根據催化劑的電化學阻抗譜可以發現，LBCO的性能優于其他的ReBCO電極。GBCO、EBCO、SBCO、NBCO、PBCO和LBCO電極在700 ℃下的面積比電阻(ASR)分別為0.096、0.089、0.079、0.069、0.054和0.048 Ω cm²。要強調的是，LBCO陰極的ORR性能(ASR)優于某些高活性鈣鈦礦陰極。

為了評估催化劑的雙功能催化性能，本文利用三電極體系對催化劑進行了性能測試。根據700 ℃下ReBCO電極的ORR和OER極化曲線，可以發現LBCO電極的性能在兩種情況下均優于其他電極，在過電位(η)為50 mV時，LBCO電極的ORR和OER電流密度分別達到約206和193 mA cm^-2。

此外，交換電流密度(i₀)是評價催化劑電催化活性的有效參數。對于ORR和OER，LBCO電極表現出最大的i₀值(92.6和79.4 mA cm^-2)。結合電化學測試得到的電導率、阻抗譜和極化結果可以預測，LBCO有潛力成為一種高性能的雙功能催化劑。

更重要的是，利用LBCO電極制備的燃料電池和電解電池也表現出最高的峰值功率密度(在750℃下為1212 mW cm^-2)和電解性能，以及良好的工作穩定性。

之后，本文通過密度泛函理論(DFT)計算揭示了催化劑催化活性的來源。根據ReBaCo₂O₆的O 2p和Co 3d軌道的投影態密度(PDOS)圖可以發現，O p和Co d軌道的連續重疊從價帶延伸到導帶，這表明所有鈣鈦礦都具有類似金屬的導電性。

此外，本文還闡明了O 2p帶中心與電化學性能的關系。結合X射線發射光譜和XPS價帶測試，確定了PBCO、SBCO和GBCO的O 2p帶中心分別約為-2.5、2.85和2.75 eV。這些O 2p帶中心接近本文的計算結果(-2.74，-2.93和-2.81 eV)。

根據文獻可以得知，更正的能級，氧表面交換和氧離子擴散速率越快，ASR越低。對于ReBCO鈣鈦礦，得到了一致的結果。當O 2p帶中心從-2.81(GdBaCo₂O₆)負移到-2.65(LaBaCo₂O₆)時，催化劑的催化性能逐漸提升，并隨O 2p帶中心呈線性變化。總之，結合DFT計算結果可以得知，O 2p帶中心的位置被認為與催化活性密切相關，性能參數與O 2p帶中心的關系呈現相似的變化趨勢。

綜上所述，ReBCO可作為SOCs和SOECs的電極催化劑，本文的研究結果還為開發用于下一代電化學器件的高性能雙功能電催化劑提供了契機。

A Series of Bifunctional ReBaCo₂O_5+δ Perovskite Catalysts towards Intermediate-Temperature Oxygen Reduction Reaction and Oxygen Evolution Reaction, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.143762.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143762.

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CEJ：ReBaCo2O5+δ鈣鈦礦催化劑實現高效氧還原反應和析氧反應

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