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?呂世源Nano Energy：金屬有機骨架穩定Mo和W二元單原子催化劑實現高效全解水

2021年全球碳排放創歷史新高，為實現2050年的凈零排放目標，開發綠色能源以大量替代傳統化石燃料已成為人類的共識。電解水技術可將風能、太陽能等間歇性可再生能源轉化為可儲存、可分布的氫能，被認為是促進未來可再生能源發展的關鍵技術之一。然而，由于電解水的熱力學能壘高、反應動力學緩慢，嚴重制約了電解水的能量轉換效率，這也導致氫能的制備成本高、難以大規模生產。

對于用于全解水的商業電催化劑，例如用于析氧反應(OER)的RuO₂和IrO₂以及用于析氫反應(HER)的Pt/C，由于其在酸性和堿性介質中都具有較高的催化活性，被認為是最高效的電解水電催化劑，然而貴金屬的高成本卻限制了它們的實際應用。在這方面，研究人員大量的研究致力于開發高效、穩定、低成本的電催化劑。

基于單原子催化劑(SAC)優異的催化性能，臺灣清華大學呂世源等人提出了一種新的SAC設計策略，即將SAC錨定在具有催化活性的多孔載體上。在本文中，研究人員就將NiFe基金屬有機骨架(MOF)穩定的Mo和W二元SAC(MOF-Mo_SAW_SA)作為高效、穩定的雙功能電催化劑，實現了高效全解水。

本文在1.0 M KOH中測試了制備的MOF催化劑、Pt/C、RuO₂以及泡沫鎳(NF)的HER和OER性能。根據催化劑的OER極化曲線和Tafel斜率曲線可以發現，相比于NF，FN-MOF的過電位(10 mA cm^-2，η₁₀)由385 mV降至248 mV，這證實了FN-MOF本身具有優異的活性，是一種很有前景的、具有催化活性SA載體。

對于MOF以及三種負載SA的MOFs催化劑，其OER性能依次為FN-MOF、MOF-W_SA、MOF-Mo_SA和MOF-Mo_SAW_SA，其η₁₀分別為248、220、215和199 mV，η₅₀₀分別為401、301、285和250 mV，而且Tafel斜率分別為70.4、44.5、37.6和30.2 mV dec^-1。

顯然，三種負載SA的MOFs顯示出比純MOF更好的OER效率，這表明在MOFs中引入SA對提升催化劑的OER性能具有正協同作用。根據以上的測試結果還可以發現，MOF-Mo_SAW_SA表現出最好的OER效率，具有最低的過電位和Tafel斜率，優于MOF-Mo_SA和MOF-W_SA，這表明Mo_SA和W_SA之間同樣存在正協同作用。

之后，本文還測試了催化劑的HER性能，根據HER極化曲線和Tafel斜率曲線同樣可以發現，FN-MOF具有優異的HER性能，其過電位低至216 mV，這表明FN-MOF不僅具有OER活性，而且具有HER活性。因此，FN-MOF的確可以作為雙功能SA載體。更重要的是，三種負載SA的MOFs表現出比純MOF更好的HER效率，這表明通過在MOFs中引入SA來提升催化劑的HER性能是一個可行的策略。

值得注意的是，MOF-Mo_SA和MOF-W_SA在低電流密度(η₁₀)和高電流密度(η₅₀₀)時的過電位表現出不同的趨勢，這可以歸因于MOF-W_SA(47.2 mV dec^-1)較MOF-Mo_SA(64.5 mV dec^-1)具有更低的Tafel斜率和更快的HER動力學。

不出所料的是，MOF-Mo_SAW_SA展現出最優的HER性能，其在在57和297 mV的過電位下達到了10和500 mA cm^-2的電流密度。對于全解水測試，MOF-Mo_SAW_SA||MOF-Mo_SAW_SA在1.501和1.780 V的超低電壓下就達到了10和500 mA cm^-2的電流密度，并且在515 mA cm^-2的超高初始電流密度下運行56小時后，電流密度僅衰減2%，表現出極佳的穩定性。以上測試結果表明，本研究為制備高效的SA基催化劑提供了一條新的途徑。

綜上所述，本文提出了一種新的單原子基催化劑的設計策略，即將單原子錨定在催化活性載體上，而文中催化劑的具體制備方法就是通過低溫濕化學工藝，將分離但協同作用的Mo_SA和W_SA成功地固定在雙金屬NiFe基MOF上，利用本文提出的策略制備出的催化劑表現出出色的催化效率和全解水穩定性。

值得注意的是，二元SA催化劑MOF-Mo_SAW_SA在很大程度上優于單一SA催化劑MOF-Mo_SA和MOF-W_SA，這是由于兩種SA之間以及SA與MOF之間的正協同作用。在催化效率和穩定性方面，MOF-Mo_SAW_SA的性能與報道的雙功能SAC，非貴金屬基和貴金屬基催化劑的性能相比也十分具有競爭性。

最終，本文將MOF-Mo_SAW_SA優異的性能歸因于：1)采用高度多孔和催化活性的FN-MOF作為SA載體，不僅為SA提供了豐富的錨定位點，而且在反應過程提供助催化作用；2)原子分散的Mo_SA和W_SAs具有高活性，與FN-MOF相比，顯著降低了OER和HER的過電位；3)SAs與FN-MOF載體之間的強相互作用，以及M_SA和W_SAs之間的長程相互作用，協同調節了FN-MOF的SAs和Fe離子的局域結構和電子結構，提高了催化劑對OER和HER的催化效率。總之，本文提出的催化劑設計策略為設計先進的催化劑開辟了新的途徑，并可應用于廣泛的催化過程。

Metal-Organic Frameworks Stabilized Mo and W Binary Single-Atom Catalysts as High Performance Bifunctional Electrocatalysts for Water Electrolysis, Nano Energy, 2023, DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108450.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.108450.

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