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AFM：用于高能量密度鋰離子電池的硼化鎢穩定單晶 LiNi0.83Co0.07Mn0.1O2 正極

LiNixCoyMn1-x-yO₂（x≥0.8，表示為NCM），具有更高的工作電壓和能量密度，并且比LiCoO₂ 成本低。目前，大多數商用NCM正極都是由納米顆粒團聚而成的多晶粉末制成。盡管多晶NCM粉末允許液體電解質滲透到其內部結構中，從而增加了反應位點的數量，但它們在長期循環過程中容易出現明顯的容量衰減和安全問題。與多晶NCM相比，具有單晶一次粒子的單晶NCM（SNCM）已被證明是解決多晶NCM所面臨問題的潛在方案。

然而，SNCM的一個缺點是Li+ 擴散途徑延長，造成Li+ 的不均勻分布、在高電壓或高電流密度下長期循環后，最終導致μm級初級粒子內部出現裂縫。更重要的是，在高脫鋰狀態下循環時，NCM經歷了從第二六方結構（H₂）到第三六方結構（H₃）的不可逆相變，導致晶格突然收縮，產生納米裂紋。

在此，華南理工大學楊成浩、南卡羅來納州哥倫比亞大學Kevin Huang等團隊報告了一種摻有硼化鎢（WB）的單晶LiNi_0.83Co_0.07Mn_0.1O₂ （SNCM）正極，有效地解決了這些缺點。

原位/非原位顯微鏡和光譜學證據表明，B³⁺ 進入SNCM的主體，擴大了層間間距，從而促進了Li⁺的擴散，而W³⁺ 形成了由LixWyOz （LWO）和LixByOz （LBO）組成的無定形表面層，這有助于構建堅固的正極-電解質界面（CEI）薄膜。

圖1. 原位XRD表征及相應的充放電曲線

總之，通過簡單的球磨和固態反應方法合成了WB摻雜的單晶LiNi_0.83Co_0.07Mn_0.1O₂ （SNCM）正極。實驗和理論數據都表明B進入體層，擴大了層間間距，而W聚集在表面形成LWO/LBO層來保護正極。

在所有研究的WB含量中，0.6wt.%的WB摻雜的SNCM表現出最好的速率容量、循環保持和結構穩定性。它在5C條件下的放電容量為164 mAh g^?1 ，同時在1C條件下，在2.7-4.3 V的電壓范圍內的200次循環中保持了92.3%的卓越容量保持率。

優異的性能歸因于以下原因：i) B摻雜擴大了層間間距，并創造了更強的B-O鍵，以達到更穩定的結構，這些都將抑制體積變化的H₂到H₃相變，減少氧空位，降低Li+/Ni2+ 陽離子混合，并改善Li+ 的擴散系數。ii) 非晶態混合LWO-LBO表面層有利于形成更薄的CEI層，從而形成堅固的電極和電解質界面，抑制寄生反應和裂縫的產生。

圖2. Bare SNCM和WB0.6-SNCM在1C下100次循環后的形態和結構演變

Tungsten Boride Stabilized Single-Crystal LiNi0.83Co0.07Mn0.1O2 Cathode for High Energy Density Lithium-Ion Batteries: Performance and Mechanisms, Advanced Functional Materials 2023 DOI:?10.1002/adfm.202301336

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