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電催化氮氣還原(NRR)反應由于競爭性析氫和較高的反應能壘，一般存在NH₃選擇性和活性差的問題。

從熱力學角度來看，NRR通常以類似于氫析出反應(HER)所需的電位進行，這解釋了為什么NH₃合成過程中法拉第效率(FE)極低(特別是在一個較大的外加偏壓下，HER反應更有可能發生)。從動力學來看，*NNH的形成被認為是一個限速步驟，由于其相對較大的能壘限制了NRR活性的提高。

因此，必須構建能夠平衡活性位點上H和N₂之間的競爭并加速N₂還原過程的反應動力學的電催化劑，從而在低電位下提高NRR活性。

基于此，北京大學張錦、童廉明和南洋理工大學李述周等制備了一種高效的三明治結構電催化劑(釕單原子錨定在石墨二炔/石墨烯上)(Ru SAs/GDA/G)。其中，H吸附和N₂加氫過程分別在空間分離的中心發生：石墨二炔(GDY)上形成H?，可以與N₂反應生成NNH自由基(NNH?)；然后NNH?吸附在Ru單原子上生成*NNH；隨后*NNH經過逐步加氫形成*NH₃，然后解吸形成NH₃。

還有就是，H⁺優先攻擊GDY而不是Ru單原子，有效地抑制了H在Ru活性位點的覆蓋，從而改善了NRR過程的氨氣的選擇性。

實驗結果表明，在酸性Na₂SO₄溶液中，所制備的Ru SAs/GDA/G催化劑在?0.1 V_RHE下NH₃產率最高為56.8 μg h^–1 mg_cat.^–1(4.7 mg h^–1 mg_Ru^–1)，法拉第效率為37.6%，分別為Ru NPs/G的6.1和5.0倍。同時，該催化劑在0.5 M Na₂SO₄和0.1 M KOH中也能有效地催化NRR，在酸性Na₂SO₄溶液中所需電位最低。

此外，Ru SAs/GDA/G在?0.1 V下連續工作600小時，電流密度和NH₃產率幾乎沒有發生下降，并且反應后材料的組分和形貌未發生明顯變化，表明該催化劑具有優異的穩定性。總的來說，該項工作提出了一種新的NRR中H?轉移機制，為用于電催化加氫反應的高選擇性和活性電催化劑的設計提供了理論基礎。

Hydrogen Radical-Induced Electrocatalytic N₂ Reduction at a Low Potential. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c01319

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