結果與討論圖1. 單層CrI3，菱形和單斜堆疊的CrI3雙層的聲學和光學模式如圖1a所示，單層CrI3的原胞具有兩個磁性Cr離子，它們具有兩種磁共振模式。兩個局部磁矩在聲學模式下同相，但在光學模式下異相。對于聲學模式，兩個磁矩具有相同的方位角，但對于光學模式，它們相差π。由于層間磁耦合，兩層的聲（光）磁振子模式發生雜化，產生兩種不同的磁振子模式。一種模式是奇數，另一種是偶數，具體如圖1b，c所示。圖2. 單層CrI3中磁振子-拉曼效應的計算結果對于聲學磁振子模式，介電張量的變化如圖2a，b所示。其中可以看出，對角線分量εxx和εyy的實部和虛部的曲線類似于余弦函數，而非對角線分量εxy和εyx則類似于正弦函數。然而，其與聲學模式相反，具體見圖2c、d。此外，光子能量作為介電張量計算中的一個參數，這與實驗中使用的不同激光源相對應。而拉曼選擇規則不取決于光子能量，而是取決于拉曼強度。對于斯托克斯模式，計算的拉曼強度作為光子能量的函數，具體如圖2f所示。當計算中未考慮SOC效應時，拉曼強度為零，這表明磁振子引起的拉曼效應是SOC相互作用的結果。圖3. 單斜疊層CrI3中磁振子拉曼效應的計算結果由于層間耦合，聲模和光模都分裂成兩個不同的奇偶性，如圖1c所示。與單層相比，單斜雙層中的磁振子有三種新的拉曼散射過程，即奇聲模引起的兩個磁振子拉曼和偶光模引起的一個和兩個磁共振子拉曼。而奇模對一個磁振子拉曼信號沒有貢獻，這可以通過圖3中c、d和g、h中計算的Δε曲線來證明。如圖3j所示，層間耦合是單斜堆疊雙層旋轉對稱性斷裂的原因；同時，這也是單磁振子拉曼信號存在的原因。層間耦合不僅確定偶光學模式的拉曼強度，還確定偶聲學模式的LR、RR和LL通道的拉曼強度；而這些拉曼強度具有相同的數量級，具體如圖3i，j所示。計算得到的兩個磁振子拉曼強度如圖3k?n所示，只有LR通道具有顯著的強度，而其他通道可以忽略不計。此外，單斜雙層的三重旋轉對稱性被打破，這是因為兩個磁振子拉曼信號不是由層間耦合引起的，而是由單個單層引起的。結論與展望作者提出了一種第一性原理方法，并計算了由于CrI3單層和雙層中不同的磁振子模式引起的圓偏振拉曼信號強度。此外，在CrI3單層和菱形雙層中，由磁振子引起的拉曼強度與從磁振子贗角矩和磁振子模宇稱推導出的選擇規則一致。作者還發現，由于層間耦合，對稱性破壞的單斜雙層違反了選擇規則。文獻信息Shuang Liu et.al Theoretical Study on the Raman Effect Due to Magnons in Two-Dimensional Magnets Nano Letters 2023https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01851
