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?中南/港理工AFM：雙功能Ni2P/FeP催化劑實(shí)現(xiàn)高效全水解

化石燃料的快速消耗，促使研究人員在當(dāng)今世界尋求新的可持續(xù)能源。水分解產(chǎn)生的氫因其高熱值和無污染的特性而備受關(guān)注。目前，利用電解水制氫的發(fā)展主要受到陰極析氫反應(yīng)(HER)和陽(yáng)極析氧反應(yīng)(OER)催化效率低的限制，催化效率與催化劑活性密切相關(guān)，如高活性的催化劑僅需要較低的過電位，就可以大大提高電解水過程的產(chǎn)氫效率，減弱能源消耗。

然而，現(xiàn)有的商業(yè)電催化劑，如陰極Pt/C催化劑和陽(yáng)極RuO₂催化劑，都十分稀缺且昂貴。因此，尋找低成本、高活性的電催化劑是發(fā)展電解水技術(shù)的迫切需求。

基于此，中南大學(xué)譚鵬飛、潘軍和香港理工大學(xué)Yang Ke(共同通訊)等人在泡沫鐵(FF)上制備了一種高活性的Ni₂P/FeP異質(zhì)結(jié)構(gòu)雙功能電催化劑(Ni₂P/FeP-FF)，該催化劑展現(xiàn)出了優(yōu)異的全解水性能。

本文使用標(biāo)準(zhǔn)的三電極體系在1.0 M KOH中測(cè)試了Ni₂P-NF、Ni₂P/FeP-FF和FeP-FF的電催化OER和HER性能。為了對(duì)比，本文同時(shí)測(cè)試了商業(yè)電催化劑Pt/C和RuO₂的性能。對(duì)于OER，Ni₂P/FeP-FF達(dá)到10、50和100 mA cm^-2的電流密度僅需要217、235和250 mV的低過電位，優(yōu)于Ni₂P-NF和FeP-FF，以及商業(yè)RuO₂電催化劑。

此外，根據(jù)極化曲線還發(fā)現(xiàn)，相對(duì)于Ni₂P-NF(56.6 mV dec^-1)、FeP-FF(78.7 mV dec^-1)和RuO₂(94.9 mV dec^-1)，Ni₂P/FeP-FF的Tafel斜率更低，為31.9 mV dec^-1，這說明其OER具有更快的動(dòng)力學(xué)過程。對(duì)于HER，Ni₂P/FeP-FF同樣僅需要極低的過電位(42 mV和207 mV)就可以分別達(dá)到10和100 mA cm^-2的電流密度，優(yōu)于Ni₂P-NF、FeP-FF和商業(yè)Pt/C電催化劑，表現(xiàn)出了優(yōu)異的電催化性能。

巧合的是，相比于Ni₂P-NF(5.44 Ω)、FeP-FF(9.44 Ω)和商業(yè)Pt/C(7.67 Ω)，Ni₂P/FeP-FF(1.26 Ω)的電荷轉(zhuǎn)移電阻更低，Tafel斜率結(jié)果也與這一結(jié)果一致，進(jìn)一步證實(shí)了Ni₂P/FeP-FF具有較高的催化活性。Ni₂P/FeP-FF優(yōu)異的HER和OER性能促使本文進(jìn)一步探索其商業(yè)應(yīng)用潛力，因此本文構(gòu)建了同時(shí)以Ni₂P/FeP-FF為陰極和陽(yáng)極的全解水系統(tǒng)。

通過極化曲線可以看出，全解水系統(tǒng)達(dá)到100 mA cm^-2的電流密度只需要1.69 V的電壓，并且該系統(tǒng)只需要≈2.05 V的電壓就可以保持在100 mA cm^-2，并且50小時(shí)內(nèi)沒有明顯的波動(dòng)，顯示出極佳的全解水穩(wěn)定性。

為了進(jìn)一步揭示催化劑HER的真正高活性中心，本文利用密度泛函理論(DFT)計(jì)算了催化劑中間態(tài)(H^*)的吉布斯能和電子結(jié)構(gòu)。DFT計(jì)算表明，與FeOOH和Ni(OH)₂(分別為1.05和1.18 eV)相比，Ni₂P的H吸附能較低(-0.84 eV)，這說明H更有利于在Ni₂P表面吸附。

為了說明異質(zhì)結(jié)構(gòu)對(duì)Ni₂P的影響，本文還計(jì)算了H在Ni₂P/Ni(OH)₂的Ni₂P側(cè)和獨(dú)立Ni₂P側(cè)的吉布斯能。H在Ni₂P/Ni(OH)₂上的活化能比H在獨(dú)立Ni₂P上的活化能大，這表明異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以有效地促進(jìn)H的表面脫附，從而可以進(jìn)一步提高催化劑的HER活性。

此外，通過電荷密度差可以進(jìn)一步看出Ni的3d軌道和H的1s軌道之間有大量的電荷轉(zhuǎn)移，因此吉布斯能的變化可以通過d帶理論來理解。根據(jù)計(jì)算結(jié)果可以得知，在Ni₂P/Ni(OH)₂中，Ni的d帶中心約為-1.51 eV，低于Ni₂P(-0.98 eV)，這是因?yàn)镹i(OH)₂向Ni₂P的電荷轉(zhuǎn)移導(dǎo)致了更多的電子填充到Ni₂P中Ni的d軌道。因此，較低的d帶中心導(dǎo)致催化劑的吸附能和吉布斯能增加，進(jìn)而提高了催化劑的HER活性。

除上述結(jié)果外，結(jié)合本文的其他表征結(jié)果還可以得知，Ni能提高Ni₂P/FeP-FF表面Fe-O的強(qiáng)度，促進(jìn)OER過程中FeOOH高價(jià)相的形成，從而提高了催化劑的OER性能。本研究不僅構(gòu)建了一種近商業(yè)化的雙功能全水解催化劑，而且對(duì)Ni和Fe的協(xié)同催化機(jī)理提供了深入的認(rèn)識(shí)。

Unraveling the synergistic mechanism of Bi-functional nickel–iron phosphides catalysts for overall water splitting, Advanced Functional Materials, 2023, DOI: 10.1002/adfm.202302621.

https://doi.org/10.1002/adfm.202302621.

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