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Angew.：電子反轉優化反鍵軌道占用，增強TiO2/Au@MoS2+x光催化產氫

太陽能轉化為氫能被認為是緩解能源危機和環境污染的可持續途徑。然而，光催化劑上光生載流子的嚴重復合和活性位點的缺乏極大地限制了光催化劑的析氫反應(HER)性能。為了克服上述問題，助催化劑改性策略被用于捕獲光生載流子，以及提供豐富的活性位點。

對于活性位點，它不僅可以作為吸附中心，通過吸附原子氫(H_ads)來富集氫物種，還可以加速H_ads的耦合生成游離的H₂。

然而，目前開發的光催化劑中，特別是非貴金屬的活性位點-hads鍵強度由于其電子排列不合適，通常過強或過弱，嚴重限制了HER活性。因此，優化活性位點?H_ads鍵能，以實現適度的H_ads吸附和解吸，對于最大限度地提高光催化劑的HER效率至關重要。

基于此，中國地質大學(武漢)余家國和余火根等為了調制電荷轉移以有利于氫解吸，提出了電子反轉策略，即通過構建富電子S^(2+δ)?活性位點來增加S?H_ads的反鍵軌道占用(通過在助催化劑和光催化劑之間引入電荷反轉介質來實現)。

具體而言，研究人員在TiO₂基板上生長Au，隨后在Au上構建MoS_2+x形成Au@MoS_2+x核殼結構。其中，Au作為中間介質，逆轉了富硫MoS_2+x向TiO₂的電子轉移，生成富電子S^(2+δ)?活性位點以增加S?H_ads在Au@MoS_2+x催化劑中的反鍵軌道占用。反鍵軌道占用率的增加有效地破壞了H 1s-p反鍵的穩定性，削弱了S?H_ads鍵，實現了H_ads的快速解吸，快速產生大量可見的H₂氣泡。

實驗結果表明，優化的TiO₂/Au@MoS_2+x(0.5wt%)光催化劑上H₂產率高達7858.1 μmol h^?1g^?1(AQE=38.1%)，分別比TiO₂/MoS_2+x(1811.3 μmol h^?1g^?1)和TiO₂/Au(13 μmol h^?1g^?1)高4.3倍和1.8倍。

此外，H₂生產循環試驗結果表明，TiO₂/Au@MoS_2+x(0.5wt%)光催化劑具有優異的光催化穩定性和高周轉率(TON為7858.1)。總之，本研究不僅揭示了光催化劑載體對助催化劑活性位點效率的影響，而且也為設計高效的光催化提供了思路。

Reversing Free-Electron Transfer of MoS_2+x Cocatalyst for Optimizing Antibonding-Orbital Occupancy Enables High Photocatalytic H₂ Evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202304559

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