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鈣鈦礦和空穴傳輸層（HTL）的底部界面缺陷限制了p-i-n結構鈣鈦礦太陽能電池的性能。

在此，美國北卡羅萊納大學教堂山分校的黃勁松教授等人報道在HTLs中加入鉛螯合分子可以與鉛(II)離子（Pb²⁺）強烈相互作用，使得HTLs附近的鈣鈦礦和鈍化鈣鈦礦底表面的非晶區域減少。

結果顯示，孔徑面積為26.9 cm²的微型組件的功率轉換效率（PCE）為21.8%（穩定在21.1%），經國家可再生能源實驗室（NREL）認證，相當于整個組件區域的最小小型電池效率為24.6%（穩定為24.1%）。

此外，在1日光照和開路電壓條件下，HTL中含有鉛螯合分子的小面積電池和大面積微型模塊的光浸泡穩定性分別為3010和2130小時，其效率比初始值損失10%。

相關文章以“Lead-chelating hole-transport layers for efficient and stable perovskite minimodules”為題發表在Science。

值得注意的是，這也是一周內太陽能電池領域發表的第四篇正刊，其余三篇為昨日發表的Nature，分別為中國科學院上海微系統與信息技術研究所劉正新研究員團隊的“Flexible solar cells based on foldable silicon wafers with blunted edges”、南方科技大學何祝兵教授團隊的“Inverted perovskite solar cells using dimethylacridine-based dopants”和南京工業大學張輝副研究員團隊的“Lead immobilization for environmentally sustainable perovskite solar cells”。

小面積n-i-p結構單結鈣鈦礦太陽能電池的功率轉換效率（PCE）已達到單晶硅太陽能電池的同等水平（>25%），但經過認證的鈣鈦礦模塊PCE仍然要低得多，約為19%，其p-i-n結構鈣鈦礦太陽能電池的PCE較低，并且將小電池轉移到組件后損耗較大，這主要是由鈣鈦礦或電荷傳輸層的不均勻性引起的。

研究者采取了幾種策略，例如改進結晶過程和鈍化表面缺陷，以進一步提高p-i-n結構器件的效率。

值得注意的是，與頂部表面相比，鈣鈦礦-空穴傳輸層（HTL）界面受到的關注要少得多。由埋入界面缺陷引起的界面載流子的非輻射復合可能會限制p-i-n結構鈣鈦礦太陽能電池的效率，在HTL附近觀察到鈣鈦礦的光致發光（PL）量子產率明顯較小。

不可否認，與頂部表面相比，底部鈣鈦礦-HTL界面更難控制。鑒于許多鈍化分子在鈣鈦礦前驅體溶劑中的高溶解度，已經嘗試將缺陷鈍化物質與HTL混合，但另一個挑戰來自鈣鈦礦在溶液涂層過程中自上而下的結晶過程。

在成膜過程中，最初捕獲的DMSO的蒸發可能會在鈣鈦礦薄膜底部產生數十納米規模的無定形區域和空隙，沿晶界在底部界面形成的新空隙，即使在退火后，鈣鈦礦薄膜中也存在不可忽略的非晶態鈣鈦礦。

本文報告了一種通過將鉛螯合分子（LCM）（包括廣泛應用的電子傳輸材料 bathocuproine （BCP））嵌入到HTL中來減少鈣鈦礦薄膜底部無定形區域的策略。

其中，BCP與DMSO相互競爭，通過強螯合與鉛離子相互作用，從而減少DMSO殘留，最終減少HTL附近鈣鈦礦中的無定形區域。同時，BCP還鈍化了鈣鈦礦，并提高了鈣鈦礦電池和微型模塊的PCE、再現性和穩定性。

圖1.?通過BCP螯合鉛離子

通過將鈍化物質混合到HTL中來鈍化底部鈣鈦礦-HTL界面，其中LCM能夠用于水凈化或作為治療鉛中毒的藥物，在鈣鈦礦與HTL的界面處與Pb²⁺具有強烈相互作用（圖1A）。

當BCP與碘化甲脒鉛（FAPbI₃）溶液，即使在非常低的BCP濃度時也出現淡黃色沉淀物，表明反應產物的溶解度甚至低于BCP。為了驗證BCP的鈍化功能，作者在鈣鈦礦上紡制了BCP層，以排除鈣鈦礦結晶度的影響。

基于從空氣側入射的光的PL光譜和PL壽命變化，BCP將PL強度提高了1.2倍，PL壽命提高到1.43 μs（圖2E和F），證實了BCP對鈣鈦礦的鈍化作用，表明BCP的添加也改變了靠近該界面的鈣鈦礦的形貌。

圖2.?BCP在減少鈣鈦礦缺陷方面的功能

圖3.?BCP對鈣鈦礦結晶的影響

圖4.?小面積鈣鈦礦器件性能

圖5.?鈣鈦礦微型模塊性能

總之，本文在PTAA HTL中引入LCMs提高了p-i-n結構鈣鈦礦太陽能電池的效率、穩定性和重現性。由于BCP中的苯菲羅啉基團與Pb²⁺之間的強相互作用，以及BCP·PbI₂在2-ME中的低溶解度，在溶液包覆過程中，BCP停留在鈣鈦礦層的底部，隨著鈣鈦礦層底部陷阱密度的降低和PTAA-鈣鈦礦界面處的電荷復合，具有BCP的器件的平均PCE增加到24.1%。

同時，隨著PTAA層BCP的加入，鈣鈦礦層中的非晶層和DMSO殘留物減少，使得光浸泡時晶界周圍的空穴形成減少。結果顯示，PTAA中的BCP也將T90的壽命從1890增加到3010小時，且孔徑面積為26.9 cm²的微型模塊的認證PCE也提升到21.8%（穩定在21.1%）。

人物介紹

黃勁松，美國北卡羅來納大學教堂山分校應用物理系教授，2000年本科畢業于湘潭大學，2003年碩士畢業于中科院半導體所，2007博士畢業于美國UCLA楊陽教授課題組。黃勁松教授作為鈣鈦礦材料研究領軍人物，在鈣鈦礦太陽能電池、光探測器、射線探測器及X射線成像等領域取得突出成就。

近年來在Science, Nature Energy, Nature Photonic, Nature Materials, Nature Nanotechnology, JACS等國際頂級期刊上發表學術論文近300篇，研究被媒體廣泛報道，連續三年被Clarivate Analytics 和Thomson Reuters評為世界高引用科學家，總被引已達75000+。

文獻信息

Chengbin Fei, Nengxu Li, Mengru Wang, Xiaoming Wang, Hangyu Gu, Bo Chen, Zhao Zhang,

Zhenyi Ni, Haoyang Jiao, Wenzhan Xu, Zhifang Shi, Yanfa Yan, Jinsong Huang*,?Lead-chelating hole-transport layers for efficient and stable perovskite minimodules, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade9463

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