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?李偉善/邢麗丹AEM：?jiǎn)稳軇╇娊庖簩?shí)現(xiàn)4.6V高壓鋰金屬電池

鋰金屬負(fù)極（LMA）的應(yīng)用可以顯著提高最先進(jìn)的鋰離子電池的能量密度。很多新的電解液系統(tǒng)已經(jīng)被開(kāi)發(fā)出來(lái)，以形成穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面（SEI）膜，從而實(shí)現(xiàn)LMA的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。不幸的是，這些電解液所面臨的共同問(wèn)題是氧化穩(wěn)定性差，難以支持高壓鋰金屬電池（LMB）的循環(huán)。

圖1. 電解液設(shè)計(jì)

華南師范大學(xué)李偉善、邢麗丹、猶他大學(xué)Dmitry Bedrov等研究了使用氟硅溶劑，二甲氧基（甲基）（3,3,3-三氟丙基）硅烷（FMS）作為高壓LMB單溶劑電解液的可能性。

結(jié)果顯示，F(xiàn)MS溶劑和Li⁺之間的結(jié)合能相對(duì)較弱，這使得它更容易形成Li⁺-FSI^–離子接觸的溶劑化結(jié)構(gòu)和更大的聚集結(jié)構(gòu)（AGG，其中一個(gè)Li⁺同時(shí)結(jié)合兩個(gè)/或更多的FSI^–）。這些獨(dú)特的溶劑化特性有利于在鋰負(fù)極上形成富含陰離子分解產(chǎn)物L(fēng)iF的SEI膜。

此外，F(xiàn)MS溶劑可以促進(jìn)FSI-離子的完全分解并產(chǎn)生Li₃N和Li₂SO₃氧化還原反應(yīng)產(chǎn)物。由此產(chǎn)生的SEI膜有效地抑制了Li枝晶的發(fā)展，提高了Li/Li和Li/Cu電池的長(zhǎng)周期庫(kù)倫效率。

圖2. 半電池性能

更重要的是，F(xiàn)MS具有出色的正極成膜能力。它在氧化分解中優(yōu)先于FSI^–，并在4.6V的鈷酸鋰（LCO）電極表面形成穩(wěn)定而堅(jiān)固的正極電解質(zhì)界面（CEI）膜，這大大改善了高電壓的界面穩(wěn)定性。

研究證明，基于3M FMS基電解液獨(dú)特的溶劑化結(jié)構(gòu)和出色的成膜性能，4.6V有限鋰（50μm）/高負(fù)載LCO（20 mg cm^-2）電池在100次循環(huán)后容量保持率達(dá)到92.5%，平均庫(kù)侖效率為99.5%。總體而言，所提出的電解液的設(shè)計(jì)思路可以指導(dǎo)高壓LMB的開(kāi)發(fā)。

圖3. 4.6V全電池性能

Single-Solvent-Based Electrolyte Enabling a High-Voltage Lithium-Metal Battery with Long Cycle Life. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300918

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