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唐軍旺/郭正曉Nature子刊：近100%選擇性！Cux-def-WO3催化甲烷制甲醛

直接太陽能驅動甲烷（CH₄）重整是非常理想的，但具有挑戰性，特別是實現高選擇性的增值產品。

基于此，倫敦大學學院唐軍旺教授和香港大學郭正曉教授等人報道了一種原子分散的銅（Cu）和部分還原的鎢（W^δ+）穩定在富氧空位（O_v）的WO₃上（Cu_x-def-WO₃），在可見光照射下光催化CH₄轉化為甲醛（HCHO）。

其中，Cu_0.029-def-WO₃實現了選擇性接近100%，2 h內的收率高達4979.0 μmol·g^?1，室溫下HCHO的歸一化質量活性為8.5×10⁶ μmol·g^?1_Cu·h^?1。

穩態和時間衰減光致發光（PL）光譜發現，在不同的Cu基光催化劑中，Cu_0.029-def-WO₃的PL強度進一步降低，是最低的，表明在摻入原子Cu后，電荷復合最受抑制。值得注意的是，Cu_0.029-def-WO₃中的O_v對電荷分離的貢獻很小，表明高度分散的Cu助催化劑在充當光誘導電子受體方面比O_v更有效。

通過DFT模擬顯示了Cu-def-WO₃的導帶最小值的電荷密度分布和價帶最大值，發現電荷在導帶最小值的Cu和O_v區域周圍顯著積累。

根據Bader電荷分析，相關O原子的部分電荷從原始WO₃的0.58 e變化到def-WO₃的1.06 e，以及Cu-def-WO₃的0.98 e。結合原位EPR和XPS分析，以及DFT模擬，推斷出導帶中的光激發電子首先被O_v捕獲，然后轉移到Cu物種，以促進Cu⁺（Cu²⁺ + e^– → Cu⁺），其中Cu⁺將作為電子供體來激活表面上吸附的O₂（Cu⁺ + O₂ → Cu²⁺ +?·OO^–）。在H₂O存在下，超氧化物自由基（·OO^–）傾向于與質子反應并形成·OOH自由基。同時，光誘導空穴位于雜化的O和W^δ+周圍。

Nearly 100% selective and visible-light-driven methane conversion to formaldehyde via. single-atom Cu and W^δ+. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-38334-7.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/06/3fb1ce71d8/

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