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張強(qiáng)/文銳/閆崇JACS：鋰電池固體電解質(zhì)界面相的成核和生長(zhǎng)方式

現(xiàn)代鋰離子電池(LIB)與其水溶液電池(Pb-acid, Ni-Cd或Ni-MH電池)相比最顯著的特點(diǎn)是能夠在遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)電解質(zhì)正極極限的極端電極電位下工作。這種電極/電解質(zhì)界面由固體電解質(zhì)界面相(SEI)動(dòng)態(tài)穩(wěn)定，SEI是一層5-50納米厚的電子絕緣和離子傳導(dǎo)鈍化膜，保護(hù)高度還原的負(fù)極。

SEI的物理化學(xué)性質(zhì)會(huì)深刻影響電池的性能和安全性。但SEI在新電極表面的初始成核和生長(zhǎng)模式仍然難以捉摸。這對(duì)于解釋SEI形態(tài)也是必不可少的，SEI形態(tài)決定了其與電極的粘附性和長(zhǎng)期循環(huán)的穩(wěn)定性。

在經(jīng)典理論中，根據(jù)新核是在開(kāi)始時(shí)立即出現(xiàn)，還是隨著時(shí)間的推移逐漸出現(xiàn)，可將成核分為瞬時(shí)(I)和漸進(jìn)(P)兩種，后續(xù)的成核可以是二維(2D)，也可以是三維(3D)。SEI成核和生長(zhǎng)模式的精確量化必須結(jié)合經(jīng)典模型和現(xiàn)場(chǎng)觀(guān)測(cè)，但這一點(diǎn)仍然缺失。

在此，清華大學(xué)張強(qiáng)教授，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所文銳研究員、北京理工大學(xué)閆崇教授等人基于經(jīng)典成核理論和原位原子力顯微鏡成像，量化了碳質(zhì)負(fù)極上兩種具有代表性的SEIs的生長(zhǎng)方式。無(wú)機(jī)SEI的形成遵循2D/3D混合生長(zhǎng)模型，高度依賴(lài)于過(guò)電位，過(guò)大的過(guò)電位有利于2D生長(zhǎng)。

有機(jī)SEI嚴(yán)格遵循二維瞬時(shí)成核和生長(zhǎng)模型，不考慮過(guò)電位，實(shí)現(xiàn)電極的完美外延鈍化。此外，本工作還進(jìn)一步證明了在電池形成過(guò)程中使用大電流脈沖來(lái)促進(jìn)二維無(wú)機(jī)SEI生長(zhǎng)并提高容量保持率。

圖1. HOPG電極上SEI形成的原理圖

該工作對(duì)兩個(gè)有具有代表性的SEI成核和生長(zhǎng)模式進(jìn)行了量化。模型分析基于SEI 時(shí)間測(cè)量曲線(xiàn)和原位電化學(xué)AFM 成像。LiFSI衍生的無(wú)機(jī)SEI遵循一種混合的 2DI/3DP生長(zhǎng)模式，其中2DI模式的比例與電極過(guò)電位呈正相關(guān)。EC衍生的有機(jī)SEI遵循2DI模式，不受過(guò)電位的影響，使電極表面的完美外延鈍化成為可能。

本研究進(jìn)一步證明了在鋰離子電池形成過(guò)程中使用大電流脈沖來(lái)促進(jìn)無(wú)機(jī)SEI的二維生長(zhǎng)并提高容量。這些發(fā)現(xiàn)揭示了納米級(jí)界面的形成機(jī)制，并為微調(diào)界面特性開(kāi)辟了廣闊的前景。

圖2. SEI的生長(zhǎng)狀態(tài)決定了石墨| LFP電池的性能

Nucleation and Growth Mode of Solid Electrolyte Interphase in Li-Ion Batteries,?Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.2c13878

Mater..?https://doi.org/10.1002/adma.202301952

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張強(qiáng)/文銳/閆崇JACS：鋰電池固體電解質(zhì)界面相的成核和生長(zhǎng)方式

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