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?柳偉/金永成AM：Fe@Fe3O4(v)@Fe3C@C納米顆粒助力非對稱超級電容器

鐵（Fe）基電池型負極材料具有比碳基雙層材料更高的負極容量，可用于研制高能量密度的水性超級電容器。然而，由于非活性轉變導致的嚴重的容量衰減和較差的可循環性是其在非對稱超級電容器（ASCs）中的商業應用難以克服的瓶頸。

基于此，中國海洋大學柳偉教授和金永成教授等人報道了一種富含氧空位的Fe@Fe₃O₄^(v)@Fe₃C@C納米顆粒，其由獨特的“果核”結構組成，具有增強的比容量和快速充/放電能力。在Fe@Fe₃O₄^(v)@Fe₃C@C負極中，極大減輕了傳統Fe基負極的容量衰減，提高了循環穩定性（24000次循環后容量保留率為93.5%）。使用這種Fe基負極制備的ASCs具有優異的耐久性，在38000次循環后達到96.4%的容量保持率，并且在功率密度為981 W kg^-1時具有127.6 Wh kg^-1的高能量密度。

根據C原子的可能位置，作者構建了FeOOH、FeOOH帶氧空位和FeOOH帶C原子占據氧空位三個模型，并標記為FeOOH、FeOOH^(v)和帶Fe-C鍵的FeOOH^(v)。由于不同原子能級的FeOOH結構在γ-Fe₂O₃相中產生不同的躍遷能力，作者對每個躍遷步驟的能壘進行了計算。

FeOOH到γ-Fe₂O₃的相變涉及兩個主要中間體：首先，FeOOH需要能量吸附來打破其原有的鍵價結構，導致無序結構；隨后，系統將利用原子的遷移和重排來釋放能量，形成有序的γ-Fe₂O₃·H₂O；最后，伴隨著結晶水的流失，完成了FeOOH向γ-Fe₂O₃的轉變。

計算結果表明，FeOOH和FeOOH^(v)向無序態的能壘比帶Fe-C鍵的FeOOH^(v)具有更低的Fe-C鍵，而且Gibbs自由能的負值表明，從無序態向有序態γ-Fe₂O₃·H₂O和γ-Fe₂O₃的轉變是自發的，與循環Fe@Fe₃O₄^(v)@C和Fe₃O₄@C樣品中生成γ-Fe₂O₃晶體的實驗結果一致。

對于帶Fe-C鍵的FeOOH^(v)，FeOOH向無序態的能壘明顯增加。此外，Fe@Fe₃O₄^(v)@Fe₃C@C中較高的能壘和正的吉布斯自由能阻礙了FeOOH向γ-Fe₂O₃晶體的轉變，很好地解釋循環后其中沒有γ-Fe₂O₃的原因。

Inhabiting Inactive Transition by Coupling Function of Oxygen Vacancies and Fe-C Bonds Achieving Long Cycle Life of Iron-Based Anode. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202303360.

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