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電化學析氧反應(OER)是許多能量轉換/儲存系統，例如電/光驅動的水分解、電還原氮氣(NRR)和二氧化碳還原(CO₂RR)的關鍵半反應。OER活性依賴于中間物質(*O，*OH和*OOH)在電極表面可用的活性位點上的吸附強度，以及電催化劑的電導率。

通常，從*O到*OOH的轉化屬于催化劑OER的限速步驟。極強的*O吸附，以及*OOH的弱吸附，嚴重阻礙了OER的性能。實現從O 2p軌道向缺電子的金屬(t_2g)d-軌道的有效π捐贈以分別調諧的*O和*OOH吸附，是增強析氧反應(OER)性能的一個必要條件。

基于此，浙江大學梁成都、凌敏、Waqar Ahmad和杭州電子科技大學閆文君等制備了一種仿生蜂窩(BHC)狀納米結構催化劑(Ir_1?x(Ir_0.8V_0.2O₂)_x-BHC)，并通過O^2?π對稱孤對的強π捐贈實現電子從富電子t_2g軌道到缺電子t_2g軌道的轉移。

理論計算表明，Ir_1?x(Ir_0.8V_0.2O₂)_x-BHC中，在t_2g?軌道(t_2g¹e_g⁰)中具有未配對電子的V⁴⁺離子更有利于從O 2p到V 3d的π捐贈，O 2p和Ir 5d之間的排斥將得到緩解，從而導致在V?O?Ir單元中從電子Ir到V的轉移。

因此，引入V提高了Ir_1?x(Ir_0.8V_0.2O₂)_x-BHC的d帶中心，增加了費米能級(EF)附近活性中心的態密度(DOS)，這反過來又可以調節含氧中間體的吸附，以降低速率控制步驟(RDS)的能壘，從而實現對OER的高效穩定電催化。

因此，所制備的Ir_1?x(Ir_0.8V_0.2O₂)_x-BHC催化劑在酸性介質表現出優異的OER活性。在0.1 M HClO₄溶液中，該催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的過電位僅為238 mV，Tafel斜率為39.87 mV dec^?1。

此外，Ir_1?x(Ir_0.8V_0.2O₂)_x-BHC在10 mA cm^?2電流密度下連續運行130小時而沒有發生明顯的活性下降，表明其具有優異的穩定性。綜上，該項工作通過調整催化劑的電子特性顯著提高了其穩定性，而且為設計強大的仿生納米結構以在酸性環境中獲得優異的電催化活性和耐久性提供了指導。

V-Integration Modulates t_2g-Electrons of a Single Crystal Ir_1-x(Ir_0.8V_0.2O₂)_x-BHC for Boosted and Durable OER in Acidic Electrolyte. Small Methods, 2023. DOI: 10.1002/smtd.202201247

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Small Methods：V調制t2g電子，實現高效穩定催化酸性OER

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