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將CO₂或CO電還原成C₂₊碳氫化合物，如乙烯、乙醇、乙酸酯和丙醇，是一種很有前途的碳負電合成化學物質的方法。其中，對這些電催化過程中碳-碳（C-C）耦合機制的基本理解是設計和開發高能量和碳轉化效率的電化學系統的關鍵。

基于此，約翰斯·霍普金斯大學王超教授和匹茲堡大學王國峰教授等人報道了一種單原子銅（Cu）電催化劑（Cu₁@n-C₃N₄），用于選擇性地將CO還原為醋酸鹽。測試發現，Cu₁@n-C₃N₄電催化劑對CO選擇性還原為多碳產物具有較高的活性，對C₂₊（FE_C2+）的總法拉第效率（FE）達到74%。特別是，乙酸是主要產物，FE乙酸達到~50%，超過了許多已知的在類似條件下生產乙酸的電催化劑。

通過DFT計算，作者模擬了單原子Cu位點上的CO還原途徑。在各種Cu-Nx構型中（x=2, 3, 6）可將Cu錨定在g-C₃N₄基底上，通過兩個Cu-N鍵，以75°鍵角與g-C₃N₄的每個單元格配位的銅原子的Cu-N₂預計是能量上最有利的。需注意，四重金屬氮配位（Cu-N₄）的形成，更常見于錨定在氮摻雜碳襯底（M-N-C）上的單個金屬原子，被發現對g-C₃N₄能量不利。計算表明，Cu在Cu-N₂中心的氧化態為+1。

此外，g-C₃N₄基底上Cu中心的二聚體結構（Cu₂@n-C₃N₄）在能量上比單體差約0.99 eV。由于Cu(I)的還原而可能發生的脫金屬過程的模擬表明，Cu-N₂中心在-1.0 V的電位下是穩定的，故而Cu₂@n-C₃N₄的高穩定性。在Cu₂@n-C₃N₄催化劑中，CO在Cu附近的N位點和C位點上的吸附是不利的，Cu可能是SAECs中唯一能吸附CO的活性位點。因此，Cu₂@n-C₃N₄的分解吸附特性證實了原子分散的Cu是CO還原的活性位點。

CO electroreduction on single-atom copper. Sci. Adv., 2023, DOI: 10.1126/sciadv.ade3557.

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?王超/王國峰Science子刊：單原子Cu上的CO電還原

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