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電化學全解水(OWS)是一種以太陽能和風能為動力的理想的無碳工業工藝，被廣泛認為是綠色制氫的理想方法。然而，OWS的反應動力學緩慢，尤其是涉及多步質子耦合電子轉移(PCET)的析氧反應(OER)，通常導致OWS需要較大的電壓，這也限制了OWS的廣泛應用。

目前，貴金屬及其氧化物(如Pt、IrO₂和RuO₂)作為單功能電催化劑已被廣泛考慮和應用于析氫反應(HER)或OER。然而，它們的稀缺性和較差的穩定性，不可否認地給OWS的大規模應用帶來了巨大的挑戰。為了開發低成本和雙功能的催化劑，各種過渡金屬材料最近被制備出來，其中具有可調控物理化學性質和高電導率的過渡金屬磷化物(TMPs)在較寬的pH范圍內表現出了優異的HER性能，但其OER活性依然受限。

實驗和計算分析表明，反應中間體在催化劑上的吸附高度依賴于催化劑表面電荷分布，表面具有負電荷的催化劑更傾向于與氫物質相互作用以獲得更好的HER性能，而OER動力學將受到阻礙。相反，催化劑表面的正電荷不利于HER過程中H的吸附，但有利于OER中間體的吸附。因此，構建并實現氫和氧中間體結合能的雙向調節，使基于TMPs的催化劑具有優異的HER和OER活性是非常必要的。

基于此，廣西民族大學米艷、悉尼大學趙慎龍和Yan Cheng等人利用內建電場(BEF)在碳纖維紙(CFP)上制備具有較大功函數差(ΔΦ)的異質磷化鎳-鈷納米線陣列(Ni₂P-CoCH/CFP)催化劑，該催化劑可以作為全解水的雙功能電催化劑，并且展現出令人滿意的催化性能。

本文利用標準三電極體系在1 M KOH溶液中測試了制備的催化劑的電化學性能。為了進行比較，本文還利用CFP制備了對比催化劑Pt/C和RuO₂。根據線性掃描伏安法(LSV)曲線可以發現，Ni₂P-CoCH/CFP催化劑比Ni₂P/CFP和CoCH/CFP表現出更好的HER和OER催化活性，Ni₂P-CoCH/CFP在10和100 mA cm^-2的電流密度下的HER過電位僅為62 mV和143 mV，遠小于Ni₂P/CFP(114 mV和224 mV)和CoCH/CFP(227 mV和364 mV)。

此外，Ni₂P-CoCH/CFP催化劑的OER過電位也最低，達到10 mA cm^-2和100 mA cm^-2的電流密度的過電位僅為270 mV和320 mV，而Ni₂P/CFP則需要310 mV和580 mV，CoCH/CFP的過電位雖然略低于Ni₂P/CFP，但依舊需要280 mV和420 mV。這些結果表明，構建BEF可以顯著增強催化劑的HER和OER的活性。最后，本文組裝了由Ni₂P-CoCH/CFP組成的雙電極體系，以探索其在OWS中的應用潛力。

令人驚喜的是，Ni₂P-CoCH/CFP在1.53 V的低電壓下就可以達到10 mA cm^-2的電流密度，比Ni₂P/CFP和CoCH/CFP分別低了0.15 V和0.27 V，其性能優于最近報道的雙功能電催化劑。

為了進一步研究Ni₂P-CoCH界面的電子結構，并闡明其HER和OER活性優異的原因，本文進行了密度泛函理論(DFT)計算。首先通過電荷密度差可以發現，Ni₂P耦合引起界面局部電荷重分布，并促使電子從CoCH向Ni₂P轉移。此外，CoCH的功函數約為2.0 eV，比Ni₂P低2.31 eV，滿足了界面能壘形成的前提條件，也滿足了界面處電荷從CoCH轉移到Ni₂P的理論可行性。了解電子結構變化與d帶中心的相關性對于探索催化機理具有重要意義。

因此，本文計算了Ni₂P、CoCH和Ni₂P-CoCH的態密度(DOS)。根據DOS計算結果可以發現，CoCH由于0.8 eV的寬帶隙而顯示出較差的電子轉移，而Ni₂P和Ni₂P-CoCH在沒有帶隙的情況下具有高的電子導電性。此外，Ni₂P-CoCH在E_f附近的DOS主要來源于Co 3d和Ni 3d，而不是P 2p和O 1s，這表明反應中間體在催化劑表面的吸附主要由Co原子和Ni原子之間的電子相互作用決定。

此外，界面電子的相互作用可以調節d帶中心的位置，從而可以調整反應中間體的吸附。計算后發現，Ni₂P和CoCH的d帶中心分別為-2.14 eV和-0.96 eV，這意味著對反應中間體的吸附太弱或太強。相反，d帶中心為-1.87 eV的Ni₂P-CoCH優化了對氫/氧中間體的吸附，提高了電催化活性。

更重要的是，實驗結果和DFT計算表明，功函數差異(ΔΦ)引起的強界面BEF可導致Ni₂P-CoCH界面電荷分布不對稱，其中負電荷富集的Ni₂P側負責優化H^*吸附，而正電荷富集的CoCH區域有利于^*OH向^*O的脫質子過程，進而使得催化劑展現出優異的HER和OER性能。總之，本文的界面BEF策略可以有效的調節催化劑的表面電荷分布，為實現更優異的全解水提供了新的途徑。

Constructing Built-in Electric Field in Heterogeneous Nanowire Arrays for Efficient Overall Water Electrolysis, Angewandte Chemie International Edition, 2023, DOI: 10.1002/anie.202302795.

https://doi.org/10.1002/anie.202302795.

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Angew.：異質納米線陣列中構建內建電場實現高效全解水

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