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在二維（2D）材料覆蓋下的受限催化已成為在各種重要反應中獲得高效催化劑的一種有前途的方法。基于此，國家納米科學與技術中心宮建茹研究員和譚婷研究員等人報道了一種多孔覆蓋結構，以提高2D覆蓋催化劑的界面電荷和傳質動力學，即基于n-Si基底的涂覆有多孔石墨烯（pGr）單層的NiO_x薄膜模型電催化劑的n-Si/TiO₂/NiO_x/pGr光陽極具有優異的光電化學氧化析出反應（OER）。結果表明，對比本征石墨烯覆蓋物和無覆蓋物的對照樣品，pGr覆蓋物通過平衡光陽極和電解質界面處的電荷和傳質來增強OER動力學。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了n-Si/TiO₂/NiO_x/pGr光陽極中覆蓋孔徑對pGr覆蓋的NiOx電催化劑固有活性的影響。OER過程中，NiO_x的活性物種是具有層狀結構的NiOOH，其中羥基化表面比表面氧原子一半羥基化的化學計量表面具有更高的催化活性。

作者首先構建了一個羥基化的NiOOH板來代表NiO_x(M)，接著構建原始的Gr覆蓋體系（Gr）被小孔徑pGr覆蓋的體系，即C1（pGr/C1）和C4（pGr/C4），分別具有相應的單-碳和四-碳原子空位。此外，采用鋸齒形（pGr/ZZ）和扶手形（pGr/AC）的邊緣模型來表示孔徑較大的pGr。邊緣的懸空鍵在OER條件下具有高活性，因此仔細評估邊緣的氧化。

通過DFT計算，未覆蓋NiOOH的過電位為0.54 V，而原始Gr的覆蓋使過電位高達0.81 V。作者還進一步研究了各種pGr覆蓋NiOOH模型中缺陷附近位點的催化活性，缺陷位點上的欠配位碳原子與吸附的O和OOH相互作用，穩定中間體并降低過電位。

隨著孔隙尺寸從C1和C4空位擴大到邊緣模型呈現的更大孔隙，OER活性增加，過電位降低。當孔邊緣被氧化形成C=O基團時，*OOH基團中的氫原子與C=O基團中的氧原子形成氫鍵，進一步穩定了結構，導致過電位更低。結果表明，pGr邊緣是增強OER活動的關鍵。

Porous 2D Catalyst Covers Improve Photoelectrochemical Water-oxidation Performance. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202211008.

https://doi.org/10.1002/adma.202211008.

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宮建茹/譚婷AM：多孔2D催化劑助力光電化學水氧化

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