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鈉離子電池（NIBs）和鋰離子電池（LIBs）近年來發展迅速。層狀過渡金屬（TM）氧化物是一類高容量正極材料，其循環穩定性有所提高，但會受到表面殘余堿的影響。

燒結過程中揮發的Na⁺沉積在正極表面，導致層狀正極材料中形成表面殘余堿（NaOH/Na₂CO₃/NaHCO₃），導致嚴重的界面反應和性能下降。這種現象在O₃-NaNi_0.4Cu_0.1Mn_0.4Ti_0.1O₂（NCMT）中特別明顯。

在此，中國科學院物理研究所胡勇勝研究員、容曉暉特聘研究員聯合鹽城工學院許寧教授團隊為了解決鈉離子電池正極材料界面不穩定，結構演變不可逆的問題，提出了利用表面殘堿轉變為固態電解質的策略。在正極材料表面構建以NaMgPO₄為主導的穩定界面膜，減少表面Mn³⁺的含量，抑制了過渡金屬的溶解以及J-T效應的影響。

通過HADDF-STEM，HR-STEM，測試證明表面包覆層的存在。通過XPS測試證明表面殘堿的減少，進一步確定了此策略的可行性。此材料在4.2 V高電壓階段展示出高度可逆的OP2相轉變，在充放電過程中保持結構的完整，提升其電化學性能。

圖1. NCMT和NMP@NCMT-2的電化學性能

總之，該工作提出了一種策略，將表面殘余堿轉化為固體電解質，以改善NIB中層狀正極材料的界面，從而在高壓區域實現快速充電性能和可逆的P3–OP2相變。這種策略構建了一種特殊的離子導電通道，促進了Na⁺的傳輸并減少了TMs的溶解。此外，該策略采用了J–T效應，提高了結構的穩定性。

結果顯示，NMP@NCMT-2//HC全電池具有85.8%的高初始庫侖效率（CE），并在15 mA g^-1的電流密度下提供157.3 mAh g^-1的高可逆比容量（基于正極質量）和316 Wh kg^-1的能量密度（基于活性質量的總質量）。

速率循環測試后，全電池在3 C下的可逆容量約為124 mAh g^-1,且表現出長期循環性能，300次循環后，整個電池在1.2 C下保持初始容量的約70%，所有CE值均高于99.8%。

圖2. NMP@NCMT-2//HC 全電池性能

Conversion of Surface Residual Alkali to Solid Electrolyte to Enable Na-ion Full Cells with Robust Interfaces, Advanced Materials 2023 DOI:?10.1002/adma.202301314

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胡勇勝/容曉暉/許寧AM：表面殘堿轉變為固態電解質的高性能鈉離子電池

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