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電化學水分解過程中的析氫反應(HER)實現了燃料電池的關鍵燃料H₂的生態生產。Pt負載在高表面積碳上，由于其能最大限度地降低過電位，被廣泛認為是最高效的HER電催化劑。然而，Pt的獲得性有限，成本高，化學穩定性不足，阻礙了其實際應用。

解決這一挑戰的可能方法是用另一種催化活性強、化學性質穩定、價格較低的材料取代負載型Pt，或者在不影響催化性能和化學穩定性的情況下顯著減少催化劑的用量。通常，由于強的金屬-載體相互作用，即使在惡劣的條件下，金屬原子也可以附著并保留在穩定的金屬氧化物表面。

然而，由于低電導率和/或候選金屬氧化物載體的化學不穩定性，特別是在高酸性溶液中，這種方法尚未被用于電化學反應的研究。在這種背景下，分散在石墨狀導電碳基體上的化學穩定的納米顆粒金屬氧化物似乎有希望用于電化學反應。

基于此，美國西北大學Joseph T. Hupp、忠南大學Namgee Jung、韓國科學技術院Sung Jong Yoo和成均館大學Dongmok Whang(共同通訊)等人制備了一種緊密結合在穩定的金屬氧化物納米粒子上的單原子催化劑(SACs)，以顯著提高SA基催化劑的析氫反應(HER)的電化學活性和穩定性。

為了研究Ru-ZrO_2-x/C的電化學性能，本文在0.5 M H₂SO₄對其HER性能進行了測試，并與商業Pt/C，Ru/C和ZrO_2-x/C(無Ru的ZrO_2-x在Ar中退火)催化劑進行了比較。測試后發現，Ru-ZrO_2-x/C以及商業Pt和Ru催化劑表現出良好的HER活性，過電位幾乎沒有增加，而ZrO_2-x/C表現出較差的性能。

具體而言，在電流密寬度為10 mA?cm^-2時，Ru-ZrO_2-x/C的過電位為35.6 mV，分別比Pt/C和Ru/C高11和1.3 mV。當電流密度為30 mA?cm^-2時，Ru-ZrO_2-x/C的過電位與Pt/C相同，但比Ru/C小5 mV。而當電流密度≥50 mA?cm^-2時，Ru-ZrO_2-x/C的催化活性最優異(過電位最小)，Ru-ZrO_2-x/C的過電位較Pt/C小19 mV。

Ru-ZrO_2-x/C在高電流密度下的HER活性顯著增強可能與ZrO₂表面的親水性有關，ZrO₂的親水性表面可以促進HER形成的H₂氣泡脫離，即使在高電流密度條件下，也可以為后續反應提高活性催化位點。此外，在酸性電解質中，質子以水合氫離子(H3O⁺)的形式沿ZrO₂表面快速遷移，加速了質子的轉移。

研究發現，通過一步熱解浸漬金屬離子的金屬有機骨架(MOF)材料可以獲得高效和穩定的碳和金屬氧化物(氧化鋯)支撐的Ru基HER催化劑。Ru浸漬的Zr基MOF的熱解產生了嵌在碳基質中的四方ZrO_2-x納米顆粒(t-ZrO_2-x)，而t-ZrO_2-x的氧空位有利于Ru SAs在納米粒子上的形成和穩定。此外，石墨化的碳基體提供了一個簡單的電子轉移途徑，而在Ru原子和ZrO_2-x載體之間的界面處的金屬-載體相互作用增強了催化劑在H₂SO₄水溶液中的電催化HER活性和穩定性。

更重要的是，通過密度泛函理論計算還可以得知，Ru SAs在ZrO_2-x上的氫吸附能十分接近理想值(0.15 eV)，并且低于Pt和Ru催化劑的氫吸附能。與催化劑高穩定性相一致的是，Ru直接結合在ZrO_2-x上具有較高的結合能。總之，本研究為設計基于單原子的復合催化劑提供了新的見解。

Reconstructing Oxygen-Deficient Zirconia with Ruthenium Catalyst on Atomic-Scale Interfaces toward Hydrogen Production, Advanced Functional Materials, 2023, DOI: 10.1002/adfm.202300673.

https://doi.org/10.1002/adfm.202300673.

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