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與傳統納米結構相比，尺寸在亞納米的超薄納米結構具有獨特的性質，在各個領域，如電子和光電子器件、催化以及能量轉換和存儲等激發了極大的研究興趣。然而，直接制備這些亞納米結構仍然比較困難，因為在這樣的原子水平上控制生長越來越困難，特別是對于單層過渡金屬氫氧化物，由于各向同性的表面能使得超薄骨架難以維持，從而導致結構的聚集。

此外，具有最佳結合強度和空間效應的合適表面配體對亞納米結構的形成也至關重要。然而，傳統的合成途徑無法介導微妙的化學反應，亞納米結構的組成和相位調節的實現更具挑戰性。

基于此，中科院Su Xiaozhi、中國科學技術大學顧超和合肥工業大學韓士奎(共同通訊)等人提出了一種通過二元軟模板介導合成納米膠體的方法，合成了具有相選擇性的Ni(OH)₂超薄納米片(UNSs)，通過Mn摻雜，納米片的厚度可降至0.9 nm，并誘導β-Ni(OH)₂向α-Mn摻雜或合金Ni(OH)₂(表示為α-NiMn LDH)UNS相變，重要的是該催化劑在催化測試中展現出了優異的催化性能。

本文研究了催化劑在O₂飽和的1 M KOH中的OER性能，并與商業RuO₂進行了比較。測試發現，與β-Ni(OH)₂相比，α-Ni_0.74Mn_0.26 LDH UNSs的氧化峰從1.4 V_RHE負移至1.35 V_RHE，這表明Mn合金化激活了Ni²⁺/Ni³⁺氧化還原對，提高了催化劑的電催化活性。此外，α-Ni_0.74Mn_0.26 LDH UNSs的起始電位為1.5 V_RHE，優于β-Ni(OH)₂(1.55 V_RHE)和商用RuO₂(1.53 V_RHE)。

令人驚訝的是，α-Ni_0.74Mn_0.26 LDH UNSs在100 mA cm^-2時的過電位(η)為309 mV，遠低于β-Ni(OH)₂(445 mV)和商用RuO₂(563 mV)，而且UNSs的催化性能也優于或與之前報道的大多數基于過渡金屬的LDH催化劑相當。此外，α-Ni_0.74Mn_0.26 LDH UNSs的Tafel斜率為～71 mV dec^-1，遠小于β-Ni(OH)₂和商業RuO₂的Tafel斜率分別為～139和～124 mV dec^-1，這些結果共同揭示了獨特的UNSs優越的本征OER活性和動力學。

之后，本文還研究了Mn摻雜量或合金化量對催化劑OER活性的影響。研究發現，當合金含量為26%時，催化劑的催化性能最佳，其過電位和Tafel斜率最低，這證實了Mn合金化有助于提高催化劑的催化性能。

最后，本文進行了密度泛函理論(DFT)計算，以更好的了解催化劑OER性能增強的機制。本文用Mn替代了部分Ni原子，構建并優化了α-NiMn LDH和β-Ni(OH)₂模型，然后進一步計算了吉布斯自由能變化(ΔG)等內容。計算后發現，對于β-Ni(OH)₂(1.5 eV)的Ni位點和α-NiMn LDH的Ni₂Mn₁(1.4 eV)和Ni₁Mn₂(1.43 eV)位點，*O(η)的生成為速率決定步驟(RDS)，而α-NiMn LDH的Ni₂Mn₁和Ni₁Mn₂的較小的η值表明，Ni₂Mn₁和Ni₁Mn₂位點具有更有利于驅動OER。

此外，本文還計算了α-NiMn LDH和β-Ni(OH)₂的電子密度，研究了Ni和Mn原子的電子分布。研究后發現，α-NiMn LDH中Ni₂Mn₁和Ni₁Mn₂位點周圍的Ni原子的電子密度(2.04 eV)小于β-Ni(OH)₂(2.1 eV)中的Ni位點，從而表現出更明顯的缺電子性質，這同樣有利于OER催化。

總之，通過深入的實驗和計算研究，本文將UNSs催化劑的高性能歸因于超薄骨架和錳摻雜或合金化誘導的相變。本文的研究結果不僅豐富了納米材料在原子水平上的合成方法，而且為各種反應的先進催化劑的制備開辟了一條新途徑。

Mn-Incorporation-Induced Phase Transition in Bottom-Up Synthesized Colloidal Sub-1-nm Ni(OH)₂ Nanosheets for Enhanced Oxygen Evolution Catalysis, Nano Letters, 2023, DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00067.

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c00067.

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