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直接電化學硝酸鹽還原反應（NITRR）是緩解氮循環不平衡，實現氨電合成的一種很有前途的方法。然而，高活性Cu基電催化劑在NITRR過程中的重組，阻礙了動力學活性位點的識別和機理的深入研究。

基于此，北京理工大學陶軍教授和韓國成均館大學Xinghui Liu等人報道了通過預錨和后熱解策略，利用MOFs@CuPc前驅體成功制備了負載可調的N摻雜TiO₂/C上的Cu物種（單原子、團簇和納米顆粒）。重構后的CuN₄&Cu₄在-0.75 V下NH₃產率高達88.2 mmol h^?1 g_cata^?1，法拉第效率（FE）高達約94.3%。

通過DFT計算，CuN₄&Cu₄模型的投影態密度（PDOS）d波段中心比CuN₄和CuN₄&Cu NPs更接近費米能級，表明CuN₄&Cu₄團簇之間的強相互作用使d波段中心上移，提高了對反應物和中間體的吸附能力。

通過電荷密度差（EDD）分布發現，將Cu簇引入到CuN₄（CuN₄&Cu₄）中可以改善Cu單位點的電荷分布，并調節與CuN₄和CuN₄&Cu NPs對NITRR具有高活性的電結構，對于激活緩慢的NITRR動力學至關重要。

對于CuN₄、CuN₄&Cu₄和CuN₄&Cu NPs，*NO中間體的第一個加氫位點優先形成*NHO，而不是*ONH。在CuN₄、CuN₄&Cu₄和CuN₄&Cu NPs上可能的NITRR途徑中，反應物NO₃^–對CuN₄和CuN₄&Cu₄的吸附是自發行為，而自由能變化（ΔG）為3.89 eV的NO₃^–在CuN₄&Cu NPs上的吸附在熱力學上是不利的。

總之，CuN₄和Cu簇之間的協同耦合調節了電荷分布和合適的d帶中心的電結構，增強了NO₃^–的吸附能力，同時加速了從*NH₂OH到*NH₂的轉化。

Identification of Dynamic Active Sites Among Cu Species Derived from MOFs@CuPc for Electrocatalytic Nitrate Reduction Reaction to Ammonia. Nano-Micro Lett., 2023, DOI: 10.1007/s40820-023-01091-9.

https://doi.org/10.1007/s40820-023-01091-9.

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NML：鑒定NITRR中MOFs@CuPc上Cu的動態活性位點

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