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硅微粒（SiMP）負極與納米級負極相比，具有低生產成本、高振實密度的特點，對高能量密度的鋰離子電池有很大的希望，但它們在反復循環(huán)過程中會出現(xiàn)不可避免的粒子粉碎現(xiàn)象，從而使其實際應用極具挑戰(zhàn)性。

圖1. 電解液設計

華南師范大學鄭奇峰、蘭亞乾、Weizhen Fan等采用氟化溶劑2,2,2-三氟乙基碳酸酯（FEMC）合理地配制了一種不易燃的局部高濃度電解液（LHCE），以誘導氟化溶劑耦合陰離子的界面化學。

具體而言，這里配制了一種由2.0 M LiFSI-FEMC溶劑/1H,1H,5H-八氟酰胺-1,1,2,2-四氟醚（OTE）稀釋劑（FEMC：OTE=1：1，體積比）組成的LHCE。

之所以選擇FEMC作為溶劑，是因為它具有以下幾個優(yōu)點：

1）氟基可以降低FEMC的最高占據(jù)分子軌道（HOMO），從而提高其氧化穩(wěn)定性，這使得電解液與高壓正極兼容；

2）氟基還可以削弱FEMC溶劑的溶劑化能力，進一步促進Li⁺-FSI-配對，這可導致高純度無機內部SEI層；

3）最重要的是，隨后FEMC溶劑與CF₃-分子的還原將有助于形成富含F(xiàn)的有機外部SEI成分，從而有望產生一個高穩(wěn)定的富含F(xiàn)的無機-有機雙層SEI。

圖2. SEI分析

結果證實，基于FEMC的LHCE在SiMP負極上建立一個高度堅固和穩(wěn)定的富含F(xiàn)的無機-有機雙層SEI，從而賦予SiMP負極（≈3.4 mAh cm^-2）穩(wěn)定的循環(huán)和≈99.7%的超高庫倫效率。

再加上其高陽極穩(wěn)定性，基于FEMC的LHCE賦予了高能量密度電池前所未有的循環(huán)穩(wěn)定性，該電池含有高容量的SiMP負極和富鎳NCM811或5V級LiNi_0.5Mn_1.5O₄正極。

此外，值得注意的是，一個1.0Ah級的SiMP|| NCM811軟包電池穩(wěn)定地運行了200多次循環(huán)，代表了含有SiMP負極的軟包電池的開創(chuàng)性報告。

圖3. 全電池性能

Fluorinated Solvent-Coupled Anion-Derived Interphase to Stabilize Silicon Microparticle Anodes for High-Energy-Density Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303667

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鄭奇峰/蘭亞乾等AFM：氟化溶劑耦合陰離子衍生的SEI，穩(wěn)定硅負極

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