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Nature子刊:過電位僅為25 mV! 富勒烯C60表面單原子Pt加速堿性氫析出

Nature子刊:過電位僅為25 mV! 富勒烯C60表面單原子Pt加速堿性氫析出
氫燃料具有清潔無污染、能量密度高等優點,是21世紀最有前途的能源之一。在目前的制氫方法中,電催化析氫反應(HER)以其簡單、環境友好等優點成為一種有前途的制氫方法。然而,由于在催化劑表面水吸附和解離以及隨后的*H吸附和產生的H2解吸的高能壘,HER動力學,特別是在堿性電解質中特別緩慢。因此,開發高效堿性HER催化劑以提高其反應動力學具有重要意義。
近日,華中科技大學李芳芳彭平德克薩斯大學埃爾帕索分校Luis Echegoyen中科院長春應用化學研究所宋術巖等以C60為電子受體載體,在室溫下合成了高負載、高分散的Pt催化劑(Pt/C60),其內部結構為Pt?C60聚合物,一個Pt位點可以與兩個C60分子相結合。
Nature子刊:過電位僅為25 mV! 富勒烯C60表面單原子Pt加速堿性氫析出
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實驗結果表明,在1.0 M KOH溶液中,所制備的Pt/C60催化劑在10 mA cm?2電流密度下的HER過電位僅為25 mV,Tafel斜率和交換電流密度分別為55 mV dec?1和2.8 mA cm?2,性能優于商業20 wt% Pt/C催化劑。
此外,Pt/C60催化劑還具有優異的穩定性,其在10 mA cm?2電流密度下連續工作100小時過電位僅增加31.5 mV;雖然在長期耐久性試驗中催化劑上形成了更多的Pt簇,但簇的尺寸保持不變。
Nature子刊:過電位僅為25 mV! 富勒烯C60表面單原子Pt加速堿性氫析出
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實驗結果和理論計算表明,Pt/C60催化劑的優異HER活性歸功于:1.高負載、高分散的原子Pt活性中心,使Pt原子的利用率最大化;2.Pt/C60促進了水的吸附,C60?Pt?C60構型中兩個相鄰C60分子彎曲表面誘導的球殼狀電子云在Pt周圍形成內置電場,并從Pt中心原子輻射出來,促進了H在Pt位點上的解吸,從而有效地增強了電催化析氫活性。
總的來說,該項研究不僅填補了金屬-富勒烯聚合物在電催化領域應用的空白,而且為設計高效的單原子催化劑提供了范例。
Single-atomic Platinum on Fullerene C60 Surfaces for Accelerated Alkaline Hydrogen Evolution. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38126-z

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