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固態鋰電池由于其高安全性和高理論能量密度而成為有前景的儲能設備。然而，固態電解質和正極之間嚴重的界面反應使電池性能惡化，阻礙了其長期循環能力的實現。界面層的隱藏性對實現對基本界面反應機制的全面理解提出了重大挑戰。

圖1. 全固態電池的復合正極中各種界面的示意

廈門大學楊勇、龔正良等系統地探討了流行的氧化物正極和硫化物固態電解質（SSEs）之間的界面反應演變和界面組成及電子特性。這包括分析正極/涂層和SSEs之間的化學和電化學反應，以及通過熱力學相平衡分析SSEs的電化學自分解。

作者表明，在μ_Li的化學電勢下，電化學反應的驅動力要比化學反應的驅動力強得多，它主導著界面反應。此外，防止電子導電界面相的形成對于抑制長期循環過程中的持續界面降解至關重要，這可以通過正極和SSE的優化組合以及在它們之間引入功能性涂層來實現。

圖2. 普通正極和SSE之間的化學和電化學兼容性

基于這些發現，這項工作首次表明，在形成的界面中電子導電物種的摩爾分數（f）的百分比是表明界面穩定性的一個關鍵因素。此外，作者提出了一個特定的高通量篩選方案，以篩選出具有功能性的涂層材料，并全面評估其功能。

基于此，分層篩選確定了48種具有最佳性能的涂層材料。總體而言，這項工作強調了合理耦合正極和SSE，以及優化固態電池界面涂層材料的重要作用。它為具有改進的界面兼容性的工程界面開辟了新的途徑，以實現長期的循環性。

圖3. 涂層材料的高通量篩選

The nature and suppression strategies of interfacial reactions in all-solid-state batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee00870c

Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38065-9

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楊勇/龔正良EES：全固態電池中界面反應的特性和抑制策略

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