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Angew.：Protic 離子液體立大功！對Co3O4?x改性以提高電化學硝酸鹽合成氨性能

與氨產率和選擇性較低的電化學N₂還原反應相比，硝酸鹽電化學轉化為氨(NITRR)是小規模合成氨和廢硝酸鹽處理的一種有前景的方法。目前，通過復雜的催化劑設計來提高反應性能的策略已經得到了很好的發展，但同時實現提高反應活性和選擇性仍然是一個挑戰。此外，考慮到實際廢水中硝酸鹽的低濃度，NITRR催化劑的性能可能受到硝酸鹽傳質的限制，開發能夠有效“捕獲”硝酸鹽-的策略是可取的。

基于此，中科院過程工程研究所張鎖江和楊冰等報道了一種離子液體(IL)催化劑修飾調節電極表面微環境的策略，可以實現在低濃度硝酸鹽下同時促進電化學NITRR的反應活性和選擇性。

具體而言，研究人員利用質子型離子液體(PIL)([Bim]NTf₂)對Co₃O_4?x催化劑進行修飾改性，以模擬固氮酶MoFe蛋白環境，成功實現了同時提高電化學NITRR中氨產率和法拉第效率(FE)。

硝酸鹽還原實驗結果表明，在500 ppm硝酸鹽濃度下，PIL改性的Co₃O_4?x催化劑在?1.71和? 1.41 V?vs.?Ag/AgCl下的最佳氨產率和FE分別為30.23 ± 4.97 mg h^?1?mg_cat.^?1和84.74 ± 3.43%，優于相應條件下的Co₃O_4?x(15.53 ± 1.68 mg h^?1?mg_cat.^?1和71.21 ± 3.39%)。

實驗結果和理論計算表明，[Bim]NTf₂層具有以下功能：

1. 調節催化劑的電子結構，改善Lewis Co中心的酸度，從而促進硝酸鹽的吸附和活化；

2. 誘導質子穿梭以及與硝酸鹽形成氫鍵來加速其轉換和削弱N?O鍵；

3. 構建一個疏水電極表面微環境來抑制競爭性HER反應，從而提高低硝酸鹽濃度下的氨氣產率和選擇性。

綜上，該項工作不僅為提高電化學NITRR的性能提供了一種簡單有效的方法，也為設計利用離子液體改性電催化劑以提高NITRR性能提供了指導。

Enhanced Electrochemical Nitrate-to-Ammonia Performance of Cobalt Oxide by Protic Ionic Liquid Modification. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202304935

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