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氨(NH₃)是一種用于各種工業過程的重要化學品，也是農業氮肥的主要來源。此外，由于氨的氫含量高、易于液化和低可燃性，一直被認為是一種有吸引力的氫載體。然而，生產氨的傳統Haber-Bosch方法是一種能源密集型的工藝，不適合按需產氨。

光催化合成氨提供了一種更可持續和高效的替代方法，可以利用清潔的光能在溫和的條件下驅動反應。盡管光催化合成氨具有一定的應用潛力，但要充分實現光催化合成氨的潛力，必須解決兩個挑戰：開發更高效的光催化劑和工藝的可擴展性。

基于此，吉林大學母曉玥和李路(共同通訊)等人制備了負載釕的缺陷燒綠石型K₂Ta₂O_6-x，其具有顯著的可見光吸收和非常低的功函數，能夠在低壓到0.2 atm的情況下有效地利用N₂和H₂合成氨。

本文在可見光輻射下評估了各種負載釕(2.0 wt%)的催化劑在光催化合成氨中的性能。在測試的材料中，缺陷燒綠石型Ru-KTa₂O_x表現出最高的光催化活性，其次是Ru修飾的缺陷鈣鈦礦型KTaO_3-x(Ru-KTaO_3-x)。令人印象深刻的是，燒綠石型K₂Ta₂O_6-x和鈣鈦礦型KTaO_3-x具有相似的比表面積和相同的元素組成，但它們的光催化活性相差3.76倍，突出了晶體結構對這些材料本征活性的影響。

此外，Ru-K₂Ta₂O_6-x的氨合成速率隨著Ru的增加而增加，在2.0wt%時達到最大值335 ug g^-1 h^-1。盡管具有較低的表面積，在相同的反應條件下，Ru(2.0wt%)-K₂Ta₂O_6-x的催化活性是Ru(2.0 wt%)@F-TiO_2-x(先前報道的最好的光催化劑之一)的2.8倍。更加重要的是，Ru-K₂Ta₂O_6-x還表現出優異的穩定性，可以重復使用五次而沒有明顯的失活。

根據本文的研究結果可以推斷，Ru-K₂Ta₂O_6-x光催化劑具有較低的功函數和理想能帶結構，可以顯著增強負載Ru活性位點的電子密度，提高界面電子轉移到化學吸附N₂分子的效率?？傊瑹G石結構中的三元金屬氧化物無疑是最有趣的無機功能材料之一，其成分可以表示為A₂B₂O₆O’，并且A和B位置都是靈活可調的。通過取代或摻雜不同的金屬或稀土元素，可以改變M-O-M鍵角、多面體連接、陽離子配位環境或它們的組合，導致材料的電子結構和光學性質的進一步細化。

此外，A位點和O’位置可以是空缺的，這也使得可以直接制備具有豐富缺陷的燒綠石催化劑，甚至也可以利用電子取代O’來平衡電荷，這有望進一步提高光催化固氮性能?？傊?，本文利用K₂Ta₂O_6-x和Ru之間的界面肖特基勢壘和自發的電子轉移改善了催化劑的光激發電荷分離，并積累了高能電子，促進了N₂的活化，進而提升了催化劑的催化性能。本文的工作為未來催化劑的設計和制備提供了思路。

Defect pyrochlore-type Mott-Schottky photocatalysts for enhanced ammonia synthesis at low pressure, Angewandte Chemie International Edition, 2023, DOI: 10.1002/anie.202303629.

https://doi.org/10.1002/anie.202303629.

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母曉玥/李路Angew.：缺陷燒綠石型莫特-肖特基光催化劑增強氨合成

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