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具有適當帶隙和單層厚度的可擴展和環保的結晶2D聚合物的合成是2D聚合物基礎研究和實際應用的迫切需要，但仍然面臨著巨大的挑戰。基于此，西湖大學徐宇曦研究員等人報道了通過一種新的無溶劑鹽催化腈環三聚化工藝合成了一系列厚度約為80 nm的結晶共價三嗪框架納米片（CTF NSs），從而實現了百克級晶體CTF NSs的高效大規模合成。

通過簡單的液相超聲處理，這些CTF NSs可很容易地進一步剝離成豐富的單層結晶二維三嗪聚合物（2D-TPs）。所制得2D-TPs，帶隙為2.36 eV，具有豐富的三嗪活性基團，在可見光照射下的光催化析氫速率為1321 μmol h^-1，在420 nm處的表觀量子產率高達29.5%，具有優異的光催化整體水分解活性，太陽-氫效率（STH）高達0.35%，超過所有分子骨架材料，是已報道最好的無金屬光催化劑之一。

通過DFT計算，作者研究了鹽催化的環三聚化機理，其中反應途徑上的初始態（IS）、所有過渡態（TS）和中間態（IM）對應的相對吉布斯自由能如圖所示。在沒有任何催化劑下，該途徑的第一步是兩個DCB分子靠近，C-C-N的鍵角從180°減小到175°（IM1）。

同時，C-N的鍵長從1.15略微增加到1.16 ?。注意，IM1的形成能量不是穩定的[相對自由能Grel(IM1)=0.019 eV]，由于三個DCB分子之間的相互作用更強（Grel(IM2)=-0.16 eV），第三個DCB分子很容易通過釋放0.179 eV的能量附著在一起，導致C-N鍵長進一步增加到1.17 ?。

對于KCl催化的環三聚化反應，反應通過DCB分子在KCl(001)表面的吸附開始（IS）。DCB的π電子與KCl(001)表面強烈相互作用，導致KCl與原始KCl相比晶格畸變，并在N和K原子之間形成準配位鍵。

隨后，第二個DCB分子附著在活化分子上（IM1），并進一步將其C-C-N鍵角從175.5°降低到173.9°。隨后，第三個DCB分子吸附在活化的兩個分子上，導致其C-C-N鍵角從173.9°進一步降低到164.7°（IM2）。進一步反應通過過渡態進行，C-C-N鍵角減小到147°，C-N鍵長度幾乎不變。

Green and Scalable Synthesis of Atomic-Thin Crystalline Two-Dimensional Triazine Polymers with Ultrahigh Photocatalytic Properties. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c02874.

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西湖大學徐宇曦JACS：綠色和可擴展合成！2D TPs具有超高光催化性能

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