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?黃小青/焦鋒/徐勇ACS Nano: Cu原子層與CeO2的界面協(xié)同，促進CO電還原為乙酸

通過電化學CO/CO₂還原反應(CORR/CO₂RR)將CO/CO₂轉化為增值化學品是緩解能源危機和環(huán)境污染問題的有效方法。在過去的幾十年中，人們致力于開發(fā)高效的CORR和CO₂RR催化劑，然而目前所開發(fā)的CO/CO₂電還原催化劑具有活性差、選擇性低的缺點，尤其是對于C₂₊液體產物。銅已被報道為CORR生產C₂₊產品的唯一單金屬催化劑，但其在CORR中生產單一的目標C₂₊產物，同時抑制副產物的形成仍具有挑戰(zhàn)性。

近日，廈門大學黃小青、美國特拉華大學焦鋒和廣東工業(yè)大學徐勇等證明原子層狀的銅原子噴涂到CeO₂納米棒(Cu-CeO₂)上可以導致催化劑在CORR中具有增強的乙酸選擇性。

具體而言，由于CeO₂中存在Cu-Ce(O_v)形式的氧空位(O_v)，界面處的Cu原子底層(以Cu⁺形式存在)與CeO₂中的Ce原子坐標相同，這是界面協(xié)同作用的結果。進一步的研究表明，這種強大的界面協(xié)同作用可以防止Cu⁺離子在CORR過程中被還原成Cu⁰。同時，Cu-Ce(O_v)能顯著提高H₂O與CO的吸附/解離能力，使其與CO偶聯(lián)生成乙酸鹽，進而提高了CO電還原為乙酸的選擇性。

因此，所制備的Cu-CeO₂催化劑在50-150 mA cm^?2的電流密度范圍內，乙酸的法拉第效率(FEs)大于50%(最大值為62.4%)，周轉頻率達到1477 h^?1，超過了Cu納米顆粒修飾的CeO₂、CeO₂納米棒以及其他Cu基催化劑。

此外，Cu-CeO₂在500 mA cm^?2電流密度下連續(xù)工作100小時而沒有發(fā)生明顯的活性下降，并且反應后催化劑的形貌和組分也未發(fā)生明顯變化，表明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。總的來說，這項工作不僅為CO轉化為高附加值C₂化學品提供了一種高選擇性的催化劑，而且有望促進應用于材料科學、化學及其它領域的功能催化劑設計的基礎研究。

Interfacial Synergy between the Cu Atomic Layer and CeO₂?Promotes CO Electrocoupling to Acetate. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c00817

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