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合成氨(NH₃)工業對于人類農業至關重要，通過Haber–Bosch工藝進行的大規模NH₃合成促進了糧食的生產，養活了越來越多的人口。然而，Haber–Bosch工藝消耗了全球約2%的能源，造成了全球1.6%的二氧化碳排放，導致了相當大的能源損失和環境問題。

近年來，直接電催化還原硝酸鹽(NO₃^–)生成NH₃因其反應條件溫和、能量低而受到廣泛關注。低溫等離子體處理N₂和O₂形成NO_x(包括NO₃^–)是提供充足NO₃^–的突破點。因此，通過電催化將NO₃^–轉化為NH₃提供了一種解決能源和環境問題的潛在技術，并有望在未來取代Haber-Bosch工藝。

然而，緩慢的陽極析氧反應(OER)動力學需要較大的過電位(>1.23 V vs. RHE)，嚴重限制了電催化陰極NO₃^–還原反應(NO₃^–RR)的效率。

基于此，電子科技大學董帆等人研究了一種HCHO氧化反應(FOR)，可以有效的替代OER。

研究發現，在較低的電位(起始電位低至-0.03 V_RHE)作用于Cu₂O電極時，在Cu₂O電極上可以實現超低電位的HCHO氧化反應。在此過程中，HCHO通過電催化氧化脫氫途徑轉化為HCOOH和H₂。在>0.42 V_RHE時，催化劑發生串聯反應，Cu₂O(Cu^I)在正電的作用下不斷轉化為Cu(OH)₂(Cu^II)，而HCHO則迅速將Cu(OH)₂還原為Cu₂O。

值得注意的是，Cu₂O電極保持穩定，HCHO氧化反應通過電催化氧化脫氫途徑進行，由于串聯反應的影響，陽極FOR在0.81 V_RHE下達到300 mA cm^-2的電流密度。更加重要的是，Cu₂O具有出色的NO₃^–RR性能，在1.0 V的超低電壓下，催化劑能實現100%的轉化率(NO₃^–→NH₃，0.14 mmol cm^-2 h^-1)，其法拉第效率為99.77%。

令人驚喜的是，與OER相比，動力學有利的FOR使FOR/Cu₂O耦合NO₃^–RR/Cu₂O體系只需要低至-0.19 V的電勢就能達到10 mA cm^-2的電流密度，比OER/Pt耦合NO₃^–RR/Cu₂O體系低1.9 V，這表明本研究為轉化技術開發提供了一種新的策略。

綜上所述，本文開發了一種合理的策略，通過電催化氧化脫氫途徑使HCHO在超低起始電位下氧化。此外，本文通過構建Cu₂O和HCHO之間的串聯反應來穩定電催化氧化脫氫途徑，克服了Cu基催化劑上醛氧化失活的挑戰，這種新策略還降低了串聯反應的起始電位。除此以外，本文還利用非原位XRD、XPS和原位拉曼光譜，確定了該串聯反應為立方Cu₂O電催化氧化為正交Cu(OH)₂，Cu(OH)₂在HCHO的作用下再自發還原為Cu₂O。

更重要的是，本文的各種表征和測試結果表明Cu₂O是電催化氧化脫氫途徑和串聯反應的真正活性位點。總之，該技術對于推進NO₃^–電催化還原工藝替代Haber-Bosch工藝以及可持續化學合成的發展具有重要的現實意義。

Coupling Electrocatalytic Cathodic Nitrate Reduction with Anodic Formaldehyde Oxidation at Ultra-Low Potential over Cu₂O, Energy & Environmental Science, 2023, DOI: 10.1039/d3ee00635b.

https://doi.org/10.1039/D3EE00635B.

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