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電化學二氧化碳還原反應(CO₂RR)能夠利用CO₂作為原料生成增值化學品，有望減少對化石燃料的依賴，并促進碳中和。銅是迄今為止唯一能有效地將CO₂轉化為多碳產物的單金屬催化劑，然而單獨的銅催化劑并不能有效地將CO₂轉化為CO，從而限制了隨后多碳產品的產生。有研究表明，銀銅雙金屬催化劑(AgCu)在增強電化學二氧化碳還原反應(CO₂RR)方面具有很大的潛力。

盡管目前已經開發出了各種各樣的AgCu催化劑，但是對于這些AgCu催化劑在CO₂RR過程中是如何演化的研究相對較少。同時，缺乏對其穩定性的認識使得動態催化中心難以捉摸，阻礙了AgCu催化劑的合理設計。

基于此，加州大學伯克利分校楊培東課題組在碳紙上合成了混合型和相分離型的兩種AgCu納米粒子催化劑，并系統地研究了它們在CO₂RR過程中的變化。實驗結果表明，在CO₂RR條件下，Cu在AgCu中具有較高的遷移率，它可以通過遷移到雙金屬催化劑表面、從催化劑中分離出來，以及形成新的團聚顆粒而從催化劑中溶出；同時，Ag與Cu之間的相容性較差，無論起始催化劑結構如何，Ag和Cu都表現出相分離為富Cu和富Ag晶粒的趨勢。

反應過程中富Cu和富Ag晶粒的組成發生變化，最終趨近于熱力學穩定的Ag_0.88Cu_0.12和Ag_0.05Cu_0.95；這種分離現象不僅發生在催化劑體相中，而且也發生在催化劑表面，說明AgCu的異質結構是CO₂RR性能增強的原因。

此外，XAS光譜證實，在CO₂RR過程中，CuAg中的Cu物種完全還原為金屬Cu作為催化活性中心，并且發生變化的AgCu催化劑中的Ag有助于抑制暴露在空氣中的Cu的氧化。總之，這項工作揭示了在CO₂RR反應過程中AgCu雙金屬催化劑的結構和化學演變，這不僅提高了對Cu和Ag相互作用的認識，而且揭示了AgCu的CO₂RR活性結構，為設計用于CO₂電還原的高效AgCu催化劑提供了指導。

Chemical and Structural Evolution of AgCu Catalysts in Electrochemical CO₂ Reduction. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c00467

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JACS：揭示電化學CO2RR過程中AgCu催化劑的化學和結構演變

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