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為增強具有化學鼻子的機器人等人工契機的自適應性，科學家們尋找具有多種可調節反應途徑的催化劑，但通常受到不一致的反應條件和負面內部干擾的阻礙。

基于此，東南大學張袁健教授和沈艷飛教授等人報道了一種適應性強的石墨C₆N₆基Cu單原子催化劑（Cu_SAC₆N₆）。通過結合Cu-O途徑驅動過氧化物酶底物的基本氧化，并通過自由羥基自由基途徑進行光觸發的第二次增益反應。在家用燈光下觀察到良好的堿性活性和高達3.6倍的極好增益，優于對照組，包括過氧化物酶樣催化劑、光催化劑或它們的混合物。

作者利用時間依賴DFT（TD-DFT）方法計算了這三種系統的前50個激發態，并模擬了吸收光譜。Cu_SAC₆N₆、Cu-g-C₃N₄和Cu-PCN的電子-電荷質心距離（D）證明了π互連的D-A對的關鍵作用。

基于空穴-電子理論，采用D值來評價空穴-電子分離，D值越大，空穴-電子分離越明顯。Cu-g-C₃N₄和Cu-PCN的D值分別為0.24 ?/2.08 ?/2.18 ?和0.72 ?/0.72 ?/3.08 ?，導致電子-空穴在沒有外界幫助的情況下快速復合。

在Cu_SAC₆N₆中插入-N=CH-CH=N-連接體后，金屬原子和電子之間的吸引力增強，電子中心有向Cu原子靠近的強烈傾向，而空穴中心仍集中在激發三嗪環中，導致電子和空穴的質心距離進一步增大到3.08 ?/3.25 ?/3.53 ?。這種良好的空間分離不僅減少了電子和空穴的復合，而且促進了分子內電荷的分離和遷移，很好地解決了堿性反應和增益反應的負面內部干擾問題。

Adaptable graphitic C₆N₆-based copper single-atom catalyst for intelligent biosensing. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-38459-9.

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東南大學張袁健/沈艷飛Nature子刊：CuSAC6N6助力智能生物傳感

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