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ACS Energy Letters：電介質-金屬雙梯度保護層穩(wěn)定鋅金屬負極

水系鋅離子電池的商業(yè)化實施由于枝晶的猖獗生長和Zn金屬負極上加劇的副反應而受到阻礙。

圖1. Zn-GZH的制備和表征

新加坡南洋理工大學范紅金、武漢大學楊培華等為協同結合離子導電和電子絕緣人工保護層的優(yōu)勢，在磁控濺射技術的幫助下，提出了一種介電-金屬雙梯度設計策略，即通過控制靶材Zn和HfO₂的濺射功率，獲得了表面富含HfO₂的相對較薄（～60nm）的涂層，金屬Zn的含量隨深度增加（Zn-GZH）。中間區(qū)域顯示出逐漸的成分轉變，形成了鋅摻雜的HfO₂（Zn_xHfO_y）。

最外層的HfO₂具有高介電常數（～25）和高擊穿電壓，可以有效地阻止電子通路，從而減少析氫趨勢。內部Zn_xHfO_y的Zn2⁺電導率高于HfO₂，可以使Zn²⁺電流量均勻，消除”尖端效應”。金屬Zn和Zn_xHfO_y之間具有強大界面結合能的大接觸面積保證了濺射層在Zn上的充分粘附，同時降低了電場密度，進一步引導了無腐蝕的均勻的Zn成核過程。

圖2. 半電池性能

通過這種設計，Zn-GZH對稱電池在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2的條件下表現出1400小時的低而穩(wěn)定的電壓極化。此外， Zn||Ti-GZH在5 mA cm^-2的條件下循環(huán)達3000次，實現了出色的鋅沉積/剝離可逆性，庫侖效率（CE）高達99.9%左右。

基于釩酸鹽正極和Zn-GZH負極的全電池在5 A g^-1下循環(huán)2000次后容量保持率超過75%。這種有效的電介質-金屬膜保護設計拓寬了開發(fā)穩(wěn)定和高性能AZIBs的前景。

圖3. 全電池性能

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