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ACS Nano：Cu原子層與CeO2的界面協(xié)同作用促進(jìn)CO轉(zhuǎn)化為乙酸鹽

緊迫的環(huán)境問(wèn)題和能源危機(jī)促使研究人員以清潔和可再生的方式通過(guò)CO和CO₂生產(chǎn)具有高附加值的化學(xué)品。在這種情況下，CO/CO₂還原反應(yīng)(CORR/CO₂RR)被認(rèn)為是一種高效、環(huán)保的制備高附加值化學(xué)品的方法。

在過(guò)去的十年里，人們一直致力于開(kāi)發(fā)高效的CORR和CO₂RR催化劑，以生產(chǎn)高附加值化學(xué)品。然而，目前的CO/CO₂電催化劑存在活性差、選擇性低的缺點(diǎn)，尤其是對(duì)于C₂₊液體產(chǎn)物，這也驅(qū)動(dòng)著研究者人員對(duì)高效催化劑的追求。

基于此，廣東工業(yè)大學(xué)徐勇、特拉華大學(xué)焦鋒和廈門大學(xué)黃小青(共同通訊)等人通過(guò)在CeO₂納米棒上噴涂原子層狀的Cu原子得到了催化劑Cu-CeO₂。由于CeO₂中存在氧空位(O_v)，界面處的Cu原子層與Ce原子以Cu-Ce(O_v)的形式配位，形成了較強(qiáng)的界面協(xié)同作用，這也使得催化劑在CORR中具有較高的乙酸鹽產(chǎn)物選擇性。

本文在1 M KOH中評(píng)估了催化劑的CORR性能，還通過(guò)氣相色譜(GC)和核磁共振(NMR)分析了催化劑的氣相和液相產(chǎn)物。測(cè)試結(jié)果表明，在相同條件下，Cu-CeO₂和Cu NPs-CeO₂的電流密度遠(yuǎn)高于CeO₂，這說(shuō)明Cu對(duì)CORR的重要性，其中Cu-CeO₂的電流密度遠(yuǎn)高于Cu NPs-CeO₂，這說(shuō)明Cu-Ce(O_v)可以作為CORR的高活性位點(diǎn)。

值得注意的是，與CeO₂ NRs相比，Cu-CeO₂的析氫反應(yīng)(HER)還受到了強(qiáng)烈的抑制。為了揭示Cu對(duì)于CORR的意義，本文還在電解液中加入了0.1 mM KSCN對(duì)Cu位點(diǎn)進(jìn)行毒害。引入KSCN后，Cu-CeO₂的電流密度呈現(xiàn)出急劇的衰減，在50 mA cm^-2的電流密度下，Cu-CeO₂的法拉第效率(FE)最高為34.9%，遠(yuǎn)小于沒(méi)有KSCN時(shí)的FE值(62.4%)，這明Cu的引入可以顯著促進(jìn)CORR，使得CO轉(zhuǎn)化為乙酸鹽。

為了進(jìn)一步研究催化劑高效CORR性能的潛在機(jī)制，本文通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算進(jìn)行了進(jìn)一步的機(jī)理研究。本文計(jì)算出CeO₂(111)上的O-H鍵的長(zhǎng)度為～0.971 ?，比O_v-CeO₂(111)上的O-H鍵的長(zhǎng)度短(～0.978 ?)，這表明與CeO₂(111)相比，O_v-CeO₂(111)上的H₂O吸附更強(qiáng)。

同時(shí)，本文還計(jì)算得出H₂O在CeO₂(111)和Cu₄/O_v-CeO₂上的解離能分別為-0.50 eV和-0.62 eV，這表明O_v可以促進(jìn)H₂O的解離。上述結(jié)果表明，O_v可以顯著改善H₂O的活化和解離，從而可能導(dǎo)致富H表面，從而提高催化劑對(duì)C₂產(chǎn)物的選擇性。

更加重要的是，通過(guò)計(jì)算還可以發(fā)現(xiàn)，中間體^*HOCCOH的形成能壘比^*CCO的形成能壘高0.50 eV，因此^*OCCOH在Cu₄/O_v-CeO₂(111)表面優(yōu)先轉(zhuǎn)化為^*CCO，然后轉(zhuǎn)化為^*HCCO。

此外，乙醇途徑的^*HCCO→^*HCCHO的能壘比乙酸鹽途徑的^*HCCO→^*H₂CCO的能壘高1.33 eV，這也導(dǎo)致催化劑具有較高的乙酸鹽選擇性，這與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。這項(xiàng)工作不僅為CO轉(zhuǎn)化為具有高附加值的C₂產(chǎn)物提供了高選擇性的催化劑，而且促進(jìn)了功能催化劑設(shè)計(jì)的基礎(chǔ)研究，可能會(huì)引起材料科學(xué)、化學(xué)等領(lǐng)域的極大興趣。

Interfacial synergy between the Cu atomic layer and CeO₂ promotes CO electrocoupling to acetate, ACS Nano, 2023, DOI: 10.1021/acsnano.3c00817.

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c00817.

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