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無金屬碳基材料被認為是綠色合成過氧化氫（H₂O₂）中最有前途的雙-電子氧還原反應（2e^– ORR）電催化劑之一，但大多數報道的碳電催化劑在堿中比在酸中表現得更有效。

基于此，華中科技大學盧興教授、郭昆教授、沈王強博士和張建副研究員等人首次報道了以富勒烯（C₆₀）為前驅體，經氨處理，合成了一種富五邊形缺陷氮摻雜碳納米材料（PD/N-C）。

測試發現，基于PD/N-C催化劑的流動電池實現了接近100%的法拉第效率（FE），H₂O₂產率顯著提高，是所有無金屬催化劑中性能最好的。

通過DFT計算，作者揭示了碳催化劑中五邊形缺陷優越性背后的機理。考慮到活性位點與五角形缺陷和N摻雜劑高度相關，原子模型基于五角形的位置（鋸齒形和椅形邊緣、角/外邊緣和內位置）、N摻雜劑的類型（Py-N、Pr-N和Gr-N）及其組合（與N摻雜劑相鄰的五角形）建立。

最優的無反應能既不在N摻雜位點附近，也不在五邊形缺陷周圍，而是在五邊形和Gr-N摻雜劑的交界處（Z6模型），自由能值為3.50 eV，接近于理想值3.52 eV，說明五邊形和Gr-N摻雜劑具有協同促進作用。

作者還構建了極限電位（U_L）與*OOH吸附能（ΔG_*OOH）之間的活火山圖，發現Z6位點幾乎位于火山的頂部，代表了向2e^– ORR方向最活躍的位點。

值得注意的是，Gr-N摻雜的五邊形缺陷（Z6）在碳原子和*OOH中間體之間具有明顯的電荷分離，表明C-*OOH鍵的強度相對較低，有利于2e^– ORR生成H₂O₂。

DFT計算表明，將五邊形缺陷與Gr-N摻雜相耦合，可極大地調節碳基體的電子性質，優化*OOH在催化劑表面的吸附能力，保證高的ORR活性和對H₂O₂合成的選擇性。

A Pentagonal Defect-Rich Metal-Free Carbon Electrocatalyst for Boosting Acidic O₂ Reduction to H₂O₂ Production. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c00689.

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