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鈣鈦礦半導體摻雜及其晶界鈍化，仍然具有挑戰(zhàn)性，但對于推進高效鈣鈦礦太陽能電池至關(guān)重要。特別是，這對于構(gòu)建基于鈣鈦礦/氧化銦錫(ITO)肖特基觸點的倒置器件至關(guān)重要，而無需預先沉積一層空穴傳輸材料。

在此，來自南方科技大學的何祝兵等研究者報道了一種基于二甲基吖啶的分子摻雜工藝，該工藝構(gòu)建了一個匹配良好的p-鈣鈦礦/ITO接觸，并實現(xiàn)了晶界的全面鈍化，獲得了25.39%的認證功率轉(zhuǎn)換效率(PCE)。

相關(guān)論文以題為“Inverted perovskite solar cells using dimethylacridine-based dopants”于2023年05月24日發(fā)表在Nature上。

鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)，在過去十年中取得了令人印象深刻的進展，其經(jīng)認證的功率轉(zhuǎn)換效率(PCE)超過25%，可分為正常和倒置兩種器件類型。面對即將到來的投資，技術(shù)方向的選擇占主導地位。

高效的普通器件不可避免地會受到必不可少的和摻雜的Spiro-OMeTAD空穴傳輸層(HTL)的影響。相反，倒置器件具有更簡單的器件結(jié)構(gòu)和更多的html材料選擇，有機和無機。

然而，對于HTL，諸如聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚(苯乙烯磺酸鹽)和聚(三胺)等流行的聚合物也遭受光和熱誘導降解以及水分破壞。常用的無機NiO HTL材料會與鈣鈦礦發(fā)生反應，導致界面分解。

為了解決上述問題，不預先沉積HTL的倒置PSC的最新進展避免了HTL材料的降解和界面分解，并降低了材料和相關(guān)制造工藝的成本。在該器件結(jié)構(gòu)中，鈣鈦礦薄膜原則上應為p型，并與電子傳輸層(ETL)(如C₆₀及其衍生物)構(gòu)建pn結(jié)，以分離e-h對。

采用四氰喹啉、CuSCN和Cu(硫脲)I等p摻雜劑來調(diào)制p型鈣鈦礦薄膜，并通過鈣鈦礦/ITO界面處的能帶彎曲導致有效的空穴提取。然而，在這些鈣鈦礦/ITO肖特基觸點上的載流子輸運行為和p摻雜劑的空間分布很少被研究，并且它們的器件性能不如常規(guī)的倒置PSCs。

此外，未鈍化的鈣鈦礦晶界充滿了深層圈閉。因此，人們需要了解p摻雜分子在ITO上形成鈣鈦礦膜和器件能級排列方面的工作機制。只有在此基礎(chǔ)上，研究者才能設計p摻雜劑的分子結(jié)構(gòu)，以實現(xiàn)器件性能的進步。

在這里，研究者報道了一種基于二甲基吖啶的分子摻雜工藝，該工藝構(gòu)建了一個匹配良好的p-鈣鈦礦/ITO接觸，并實現(xiàn)了晶界的全面鈍化，獲得了25.39%的認證功率轉(zhuǎn)換效率(PCE)。

在氯苯淬火結(jié)晶過程中，分子從前驅(qū)體溶液擠壓到晶界和薄膜底表面，研究者稱之為分子擠壓過程。分子的去質(zhì)子化磷酸基團與鈣鈦礦的多碘化鉛之間的核配位配合物，既負責機械吸收又負責電子電荷轉(zhuǎn)移，導致鈣鈦礦膜的p型摻雜。

至此，研究者獲得了PCE為25.86%(反向掃描)的冠軍器件，并且器件在光浸泡1000小時后保持了初始PCE的96.6%。

圖1. 三種鈣鈦礦薄膜的結(jié)構(gòu)與性能表征

圖2. AFM-IR和ToF-SIMS作為分子擠壓機理的證據(jù)

圖3. 分子擠壓機理的研究

圖4. 鈣鈦礦/ITO肖特基觸點空穴轉(zhuǎn)移機理研究

圖5. 基于PSCs的器件性能測試與器件分析ITO/DMAcPA/鈣鈦礦(控制)和ITO/鈣鈦礦(DMAcPA)(目標)肖特基觸點

作者簡介

何祝兵博士，現(xiàn)任南方科技大學材料科學與工程系教授，深圳市全光譜發(fā)電功能材料重點實驗室主任，太陽能源轉(zhuǎn)換技術(shù)專家，主持承擔國家自然科學基金重點、面上、科技部國際合作重點及深圳市學科布局重點等項目10余項，累計發(fā)表SCI論文120余篇，其中以通訊作者在Nature(2023)、Nature Energy(2022)、Advanced Materials等國際著名雜志上發(fā)表論文90余篇，包括7篇ESI高被引論文，他引6000余次，H指數(shù)42，授權(quán)光伏光熱領(lǐng)域發(fā)明專利40余項，國際會議邀請報告20余次。

何教授致力于開發(fā)面向“碳中和”的光伏光熱協(xié)同的太陽能全光譜發(fā)電技術(shù)，尤其專注于材料、器件和系統(tǒng)的界面物理化學研究，主要包括：1）高轉(zhuǎn)換效率的新型光伏電池；2）界面載流子傳輸與復合；3）基于納米光學的界面光熱轉(zhuǎn)化；4）有機無機雜化相變儲熱材料；5）光伏與光熱的協(xié)同發(fā)電技術(shù)。

文獻信息

Tan, Q., Li, Z., Luo, G.?et al.?Inverted perovskite solar cells using dimethylacridine-based dopants.?Nature?(2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06207-0

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06207-0

https://faculty.sustech.edu.cn/hezb/

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/06/c694203931/

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