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1. Adv. Sci.：通過雙鹽組合調節電解液溶劑化結構實現穩定的鉀金屬電池

電池頂刊集錦：AM、Adv. Sci.、Angew、Matter、ACS Energy Lett.、AFM等成果！

采用鉀金屬負極的電池被認為是一種新型的低成本、高能量儲存裝置。然而，鉀金屬負極在有機電解液中的熱力學不穩定性會造成失控的枝晶生長和寄生反應，從而導致鉀金屬電池的快速容量損失和低庫倫效率。

圖1 電解液表征

韓國漢陽大學Yang-Kook Sun、Jang-Yeon Hwang、全南國立大學Jaekook Kim等報道了一種先進的電解液，1M雙氟磺酰亞胺鉀（KFSI）+0.05M六氟磷酸鉀KPF₆-二甲氧基乙烷（DME），作為一種簡單而有效的調節溶劑化化學的策略，以增強鉀金屬負極的界面穩定性。在1M KFSI-DME中加入0.05M KPF₆，減少了K⁺周圍的溶劑分子數量，同時導致了K⁺的快速脫溶。此外，在基液中加入0.05M KPF₆，減輕了溶劑分子的分解，形成了更多的KF化合物，從而提高了鉀金屬電極表面的SEI層的機械剛性。

圖2 對稱電池性能

因此，在電沉積過程中，這些獨特的功能可以降低電解液和鉀金屬負極之間的交換電流密度，從而改善鉀電沉積的均勻性，并潛在地抑制枝晶生長。結果，即使在4 mA cm^-2的高電流密度下，在含有0.05 M KPF₆的電解液中，鉀金屬負極也能確保高面容量和前所未有的壽命，并且在對稱半電池和采用硫化聚丙烯腈正極的全電池中具有穩定的庫倫效率。盡管鉀金屬由于對空氣和濕氣的高度敏感，在實踐中仍然難以處理和直接使用，但作者相信，目前的策略，結合簡單和低成本的工藝，能夠推動高能量和安全鉀金屬電池應用的發展。

圖3 全電池性能

Regulating the Solvation Structure of Electrolyte via Dual–Salt Combination for Stable Potassium Metal Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202301201

2. Adv. Sci.：F摻雜成核助劑助力50 mA/cm²快速鋅沉積！

水系鋅金屬電池作為儲能系統具有相當大的潛力；然而，它們的應用受到枝晶生長和可逆性差的極大限制。

圖1 材料制備及表征

韓國東國大學Woochul Yang、Guicheng Liu等通過等離子體輔助的表面改性，在基材（Ti、Zn、Cu和鋼）上均勻地構建了F摻雜的碳納米顆粒（FCNPs），從而賦予了鋅金屬的可逆性和均勻沉積。具有高表面電荷密度的FCNPs作為成核輔助劑，可形成許多均勻的鋅核點，以促進鋅的三維生長，這改善了鋅的沉積動力學，并實現鋅的均勻沉積。此外，循環過程中產生的ZnF₂固體電解質界面有助于快速傳質，增強鋅的可逆性，同時抑制副反應。

圖2 半電池性能

因此，受益于上述優勢，P-Ti與Zn耦合的半電池在500次循環中表現出99.47%的平均庫倫效率。基于P-Zn負極的對稱電池在5 mA cm^-2的電流密度下，呈現出超過1500小時的壽命。此外，值得注意的是，該電池即使在50 mA cm^-2時仍可工作100小時。作者相信，這種巧妙的表面改性策略擴大了均勻金屬沉積的革命性方法，以及無枝晶的可充電池系統。

圖3 全電池性能

F-Doped Carbon Nanoparticles-Based Nucleation Assistance for Fast and Uniform Three-Dimensional Zn Deposition. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202300398

3. 尹鴿平/婁帥鋒Matter：在-30℃下運行的快充電池！

低溫（<-30℃）下快速充電的鋰離子電池（LIBs）的高運行能力對于寒冷地區電網的頻率調節和峰值負荷轉移至關重要。然而，低溫性能受到Li⁺擴散遲緩和高壓極化的嚴重困擾。

圖1 在低溫下運行的TNO和TNO/TNN的局部結構示意圖

哈爾濱工業大學尹鴿平、婁帥鋒等提出了一種鑲嵌式的TiNb₂O₇/TiNbN₂（TNO/TNN）異質結，通過原子界面的內置電場來實現改進的離子擴散動力學，以實現卓越的儲鋰性能。密度泛函理論（DFT）計算進一步顯示，相結界面可以顯著降低擴散勢壘，提高導電性，增強Li⁺-脫溶能力，從而賦予TNO/TNN在低溫條件下的高Li⁺擴散系數和快速充電能力。

圖2 TNO/TNN復合材料的結構分析和界面電場

結果，即使在-30℃，TNO/TNN也能提供較大的可逆容量（241.5 mAh g^-1）、卓越的倍率性能（20C時為108.6 mAh g^-1），以及令人鼓舞的耐久性（經過1000次循環后保持96%的容量）。此外，TNO/TNN在25℃的3000次循環中顯示了可忽略不計的容量衰減。總體而言，這種巧妙的結構設計為構建用于寒冷地區電網儲能的快充電池的功能電極提供了一個新的方向。

圖3 不同倍率和溫度條件下的Li⁺存儲性能

Phase-junction engineering triggered built-in electric field for fast-charging batteries operated at ?30°C. Matter 2023. DOI: 10.1016/j.matt.2023.03.026

4. 張凱Angew：功能化MOF人工SEI實現5000次循環鋅金屬電池！

水系鋅電池（AZB）具有高安全性和低成本的特點，但復雜的負極副反應和枝晶生長嚴重地限制了其商業化。

圖1 Zn在不同襯底上的沉積示意以及功能電極的制備過程

南開大學張凱等提出了一種乙二胺四乙酸（EDTA）功能化的MOF-808（MOF-E）作為人工SEI來協同調節負極脫溶劑化和沉積過程。實驗和理論研究證實，接枝在MOF-E通道中的EDTA基團作為離子捕獲的觸角，可與Zn²⁺有力地配合，加速了Zn²⁺的解溶劑化和傳輸過程。MOF的孔隙具有均勻的誘導脫溶劑化位點，加上快速的離子傳輸通道，可引導水平排列的Zn沉積，其具有（002）的優先方向。

圖2 Zn²⁺脫溶劑化過程的機制

因此，Zn沉積/剝離的CE提高到99.70%，Zn|MOFE@ Cu電池的壽命延長到2500次。MOF-E@Zn|KVOH（水合釩酸鹽，KV₁₂O_30-y-nH₂O）電池在8A g^-1時平穩地運行了5000次后容量保持率達到90.47%。此外，相應的小軟包電池可使發光二極管（LED）即使在彎曲和切割的惡劣條件下也能發光。總體而言，這項工作擴展了為可持續負極設計SEI層的路線，促進了AZB的商業應用。

圖3 電化學性能研究

Bifunctional Interphase with Target-Distributed Desolvation Sites and Directionally Depositional Ion Flux for Sustainable Zinc Anode. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202304503

5. 鄭奇峰/趙經緯ACS Energy Lett.：多合一添加劑助力4.6V高壓鋰離子電池！

提高充電電壓可以極大地提高基于三元正極的鋰離子電池（LIBs）的能量密度。但嚴重的寄生反應和高電壓下的快速容量衰減帶來了挑戰，特別是對于富鎳正極。

圖1 用于高壓鋰離子電池的電解液添加劑設計

華南師范大學鄭奇峰、Yu Ying、廣州天賜材料科技有限公司趙經緯等通過將各種有用的功能整合到一個單一的分子中，合理地設計、合成了一類新的五元環磷酰胺（CPA），并將其作為高壓鋰離子電池（LIBs）的電解液添加劑，以克服長期以來嚴重的寄生反應和快速容量衰減的難題。綜合實驗和理論研究表明，具有不對稱胺基（-NR₁R₂）的CPA添加劑不僅可以有效清除電解液中有害的HF和H₂O，而且還可以進行開環聚合，在正極表面產生高致密、薄而堅固的聚合物CEI層，從而大大抑制了電解液的分解、過渡金屬離子的溶出以及高壓下正極的結構破壞。

圖2 高電壓Gr||NMC111扣式電池的電化學性能

受益于上述優勢，所獲得的含有不對稱CPA添加劑的電解液顯著改善了高壓Gr||NMC扣式和袋裝電池（高達4.6V）的循環穩定性和庫倫效率。因此，這項工作證明了將各種有用的功能整合到一個單一的添加劑中的有效性，并提供了關于不對稱分子在穩定正極-電解質界面中的重要作用的基本認識，這為促進高能量密度的高壓LIB的發展提供了一個簡單而高效的電解液添加劑設計策略。

圖3 CEI表征

Molecular Design of Asymmetric Cyclophosphamide as Electrolyte Additive for High-Voltage Lithium-Ion Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00504

6. 安徽大學AFM：自形成氟化界面提升固態電解質4倍臨界電流密度！

糟糕的負極/電解質兼容性和枝晶的生長阻礙了固態鈉金屬電池（SSSMB）的發展。

圖1 材料制備及表征

安徽大學詹孝文、高山、張朝峰等設計了一個具有獨特的鐵價梯度的自形成中間相，以穩定Na₃Zr₂Si₂PO₁₂固態電解質的負極界面。該中間相由靠近Na負極的含Fe和NaF的外層和富含Fe²⁺/Fe³⁺的內層組成，它們是在Na與專門涂覆在Na₃Zr₂Si₂PO₁₂上的親鈉α-Fe₂O_3-xF_x夾層接觸時原位形成的。NaF和Fe可以防止連續的還原反應，并使電場均勻化，而氧化鐵梯度層在沉積過程中提供了緩沖的Na存儲，進一步抑制了枝晶的生長。

圖2 半電池性能

受益于動態穩定、低阻抗和無枝晶的界面，對稱電池在25℃時實現了界面電阻的20倍降低和臨界電流密度（CCD）的4倍提升，并在80℃時實現了1.9 mA cm^-2的高CCD和1 mA cm^-2下1000小時的長循環壽命。此外，基于Na₃V₂(PO₄)₃正極的相應SSSMBs在1C下的120次循環后提供了96%的容量保持率。這種強大的界面設計支持了有史以來最好的電化學性能之一，并為穩定Na₃Zr₂Si₂PO₁₂/Na界面以實現實用的SSSMBs提供了一個綜合解決方案。

圖3 全電池性能

Self-Formed Fluorinated Interphase with Fe Valence Gradient for Dendrite-Free Solid-State Sodium-Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301670

7. AM：基于兩性離子COF固態電解質的全固態鋰金屬電池

有機固態電解質為安全和高能量密度的全固態鋰金屬電池提供了一條有效的途徑。然而，設計一種新的策略來促進強離子對的解離和有機固態電解質中離子成分的傳輸仍然是一個挑戰。

圖1 兩性離子共價有機框架（Zwitt-COF）固態電解質的合成示意

韓國成均館大學Sang Uck Lee、漢陽大學Jong-Ho Kim等制備了一種具有明確化學結構和孔隙結構的兩性離子共價有機框架（Zwitt-COF）作為固態電解質，以加速鋰離子的解離和傳輸。Zwitt-COF固態電解質表現出1.65×10^-4 S cm^-1的高室溫離子電導率和寬的電化學穩定性窗口。此外，Zwitt-COF固態電解質通過有效抑制鋰枝晶和死鋰的形成，顯示出穩定的鋰沉積/剝離行為，從而在全固態鋰金屬電池中保持了99%的放電容量和98%的庫侖效率，實現了卓越的長期循環性能。

圖2 Zwitt-COF固態電解質的鋰離子傳輸和電化學特性

理論模擬顯示，在COF中加入兩性離子基團可以促進強離子對的解離，并通過Li⁺離子在Zwitt-COF上的解離吸附重建AA-堆積構型，在Zwitt-COF固體電解質中產生線性六方離子通道。這種基于Zwitt-COF的策略可以為構建各種固態鋰離子電池提供一種替代方法。

圖3 采用Zwitt-COF組裝的全固態鋰金屬電池的性能

Ion Channel-Restructured Zwitterionic Covalent Organic Framework Solid Electrolyte for All-Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202301308

8. 孟躍中/王拴緊AFM：全固態LiFePO₄|Li電池-20℃下循環1200次！

由于迫切需要更高能量密度和更安全的電池，固態鋰金屬電池（SSLMBs）是非常理想的儲能方式。然而，SSLMBs在低溫下的穩定循環仍然是一個關鍵的挑戰。

圖1 采用設計固態電解質的SSLMB示意圖

中山大學孟躍中、王拴緊等提出了一種基于聚醚-b-酰胺（PEO-b-PA）的高粘彈性復合固態電解質，并通過無溶劑的一鍋熔融處理來解決這一關鍵過程。通過調整PEO-b-PA與雙三氟甲磺酸亞胺鋰的摩爾比（環氧乙烷：Li=6:1），并加入20wt.%的丁二腈，在均勻的聚合物電解質內實現快速的Li+傳輸通道，從而使其在超低溫（-20至25℃）下應用。

圖2 固態電解質的電化學性質及半電池性能

該復合固態電解質利用動態氫鍵域和離子傳導域，在-20℃時實現了低界面電荷轉移電阻（<600Ω）和高離子傳導率（25℃，3.7×10^-4 S cm^-1）。因此，基于復合電解質的LiFePO₄|Li電池表現出了出色的電化學性能，在-20℃下循環1200次后容量保持率達到81.5%，在25℃下高負載（16.1 mg cm^-2）時放電比容量達到141.1 mAh g-1。此外，固態單晶NCM811|Li電池在針刺試驗中實現了優異的安全性能，顯示出實際應用的巨大前景。

圖3 全電池性能及循環后正極分析

Polyether-b-Amide Based Solid Electrolytes with Well-Adhered Interface and Fast Kinetics for Ultralow Temperature Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300683

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電池頂刊集錦：AM、Adv. Sci.、Angew、Matter、ACS Energy Lett.、AFM等成果！

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