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馬新賓/李茂帥/顏寧ACS Catalysis：選擇性100%！Rh1/CeO2-Ov助力氫甲酰化

控制原子分散的金屬原子與載體之間的相互作用對決定單原子催化劑（SACs）的活性和選擇性起著重要作用。

基于此，天津大學馬新賓教授和李茂帥副教授、新加坡國立大學顏寧教授等人報道了通過煅燒調整了Rh單原子（Rh₁）在CeO₂上的局部配位環境，構建了一個高活性的氫甲?；呋瘎?。

單原子Rh/CeO₂在高溫下煅燒產生更多的氧空位，導致形成大量低配位Rh活性物種，對氫甲酰化反應更活躍。在最佳條件下，最佳的Rh₁/CeO₂-O_v催化劑的周轉頻率（TOF）約為5000 h^-1，丙烯氫甲?；啥∪┑娜┻x擇性為100%。

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通過DFT計算，作者研究了Rh/CeO₂焙燒溫度變化時氧空位形成的過程。采用CeO₂表面的羥基作為干燥催化劑的初始模型。Rh單原子位于被四個羥基包圍的橋位點或空心位點（步驟1）。隨著溫度的升高，表面羥基最初以H₂O的形式釋放（步驟2），然后Rh原子轉移到其他位點，以確保結構的穩定性。最穩定的構型是4A位點固定的Rh單原子構型，其吸附自由能為0.67 eV（步驟3）。

作者進一步將煅燒溫度提高到600 ℃，可以完全去除表面羥基，形成Rh/CeO₂或表面羥基縮合過程（步驟4）。較高的煅燒溫度促使氧原子從CeO₂表面逸出，產生氧空位（步驟5）。CeO₂表面存在兩種氧空位(100)，其中最穩定的單氧空位構型為B型，雙氧空位構型為A + B型。單氧空位的形成釋放1.10 eV，雙氧空位的形成需要額外釋放0.57 eV。因此，采用只有一個氧空位的Rh/CeO₂-1V_O(B)作為800 ℃煅燒催化劑的模型。因此，CeO₂表面可在高溫下解吸氧，產生氧空位。

Boosting the Hydroformylation Activity of a Rh/CeO₂ Single-Atom Catalyst by Tuning Surface Deficiencies. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.3c00810.

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2023年10月6日上午12:31 ? 頭條, 百家, 頂刊 ? 閱讀 32

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