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制備高能量鋰離子電池的關鍵是確保含硅負極和富鎳正極的界面穩定性。

圖1. 添加劑設計

韓國科學技術院Nam-Soon Choi、蔚山科學技術院Sung You Hong、高麗大學Sang Kyu Kwak等采用一種多功能電解液添加劑，4-（烯丙氧基）苯基氟硫酸鹽（APFS），形成了由LiF和聚合物物種組成的機械應變適應性固體電解質間相（SEI），以及包含S-O和S-F物種的熱穩定正極-電解質界面。

碳酸乙烯酯（VC）與APFS通過電化學引發的自由基共聚在SiG-C（30wt.%石墨+70wt.%SiC復合材料）負極上形成了空間可變形的聚合物SEI，可以在電化學循環過程中承受SiG-C負極的嚴重體積變化。

此外，合成的APFS添加劑有助于形成SEI和CEI，它們包括熱穩定性強的硫物種和密度較低的類聚合物成分，從而使鋰離子能夠容易地傳輸。

圖2. 添加劑的電化學性能驗證

含硫CEI抑制了正極處電解液的進一步氧化，有效地減少了高溫下脫鋰正極的熱釋放，并抑制了過渡金屬從NCM811正極的溶解。此外，APFS使PF₅失活的能力減輕了NCM811正極和SiG-C負極的界面間誘導的不穩定性。

受益于上述優勢，VC與APFS的聯合使用使SiG-C/ NCM811全電池在45℃下循環300次后容量保持率達72.5%，并且容量高達143.5 mAh g^-1。

總體而言，這項研究可能為設計新型電解液添加劑提供方向，并有機會取代在LiPF₆基電解液中表現出熱不穩定性和化學不穩定性的傳統電解液添加劑，如FEC。

圖3. 循環后的SiG-C負極研究

Elastic Interfacial Layer Enabled the High-Temperature Performance of Lithium-Ion Batteries via Utilization of Synthetic Fluorosulfate Additive. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303029

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