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硫（S）中毒和再生是金屬催化劑的全球性致命挑戰，即使在ppm水平，對單金屬位點催化劑的硫中毒及其再生研究較少。

基于此，中科院大連化學物理研究所丁云杰研究員、董文銳研究員和嚴麗研究員等人首次報道了在工業化的單原子銠位點催化劑（Rh₁/POPs）上提出了硫中毒但自恢復的方法。在1000 ppm H₂S共投料條件下，Rh₁/POPs的周轉頻率從4317 h^-1降至318 h^-1，但在退出H₂S后可以自恢復至4527 h^-1，而Rh納米顆粒的活性和自恢復能力較差。

通過DFT計算，作者研究了Rh₁/POPs在硫中毒和自恢復中的理論機理，并提出了乙烯加氫甲酰化反應過程。作者還計算了Rh₁/POPs分子模型的吉布斯自由能，將PPh₃的框架簡化為PH₃。

正常情況下，活性（C）HRh(CO)(PH₃)₂通過合成氣處理來源于（A）HRh(CO)(PH₃)₃或（B）HRh(CO)₂(PH₃)₂，然后由于CO解離和C₂H₄配位形成（D）HRh(C₂H₄)(CO)(PH₃)₂。

隨后，氫化物以11.8 kcal/mol（Ts-1）的勢壘進行烷基化反應，生成（E）(C₂H₅)Rh(CO)₂(PH₃)₂，再通過CO插入再生硫酰基配合物（F）(C₂H₅CO)Rh(CO)(PH)₂，吉布斯自由能壘為12.5 kcal/mol（Ts-2）。不飽和Rh?；浜衔铮?strong>F）經H₂吸附解離形成（G） (C₂H₅CO)Rh(H₂)(CO)(PH₃)₂和（H）(C₂H₅CO)Rh(H)₂(CO)(PH₃)₂，然后C₂H₅CO的氫解分別以11.7和15.7 kcal/mol的吉布斯自由能壘完成催化循環，并伴隨有（C’）HRh(CO)₂(PH₃)₂的再生和C₂H₅CHO的生成。

Sulfur Poisoning and Self-Recovery of Single-Site Rh₁/Porous Organic Polymer Catalysts for Olefin Hydroformylation. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202304282.

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丁云杰/董文銳/嚴麗Angew.：首次報道！Rh1/POPs的硫中毒和自恢復

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