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?熊仕昭AM：界面缺陷對固態電解質電化學機械失效的作用

界面缺陷/缺陷中沉積鋰產生的局部高應力場被認為是沉積鋰負極附近裂紋萌發的主要原因。由于制造工藝和反復的沉積/剝離過程，固態電解質表面廣泛存在空隙、雜質和高粗糙度等界面缺陷。

Li/固態電解質界面的這些缺陷將在固態電解質和Li負極界面發生的Li電沉積過程中首先被填充，因為界面缺陷也提供了高Li成核傾向和高局部Li離子通量。一旦它們被沉積的Li完全填充，隨后沉積中相對較小的過電勢引起的機械應力將足以在脆性固態電解質中導致類似格里菲斯的裂紋擴展。

先前的結果表明，界面缺陷的幾何形狀和尺寸是沉積鋰過程中固態電解質內部裂紋擴展的關鍵參數，但很難捕捉到這一涉及電化學和機械過程的演化過程。因此，了解界面缺陷對固態電解質裂紋萌生的作用對于研究Li滲透引起的失效機制和開發有針對性的策略以在固態電池中實現高CCD至關重要。

在此，瑞典查爾姆斯理工大學熊仕昭團隊為了解界面缺陷對固態電解質機械失效的影響，建立了電-化學-機械模型，以可視化電化學沉積Li過程中缺陷中的應力分布、相對損傷和裂紋形成。界面缺陷的幾何形狀被發現是局部應力場集中的主導因素，而半球形缺陷在初始階段提供較少的損傷累積和電解質分解的最長失效時間。

縱橫比作為缺陷的關鍵幾何參數，被研究以揭示其對電解質失效過程的影響。0.2~0.5的低縱橫比的金字塔缺陷在界面附近顯示出損傷的分支區域，可能導致固態電解質的表面粉碎，而超過3.0的高縱橫比將引發體電解質中的損傷累積。

圖1. 具有各種幾何形狀界面缺陷的固態電解質中的應力和損傷分布

總之，通過多物理場模擬研究了鋰在界面缺陷中的連續電沉積引起的固態電解質的電化學機械失效。界面缺陷空間中鋰金屬生長壓縮產生的應力場集中在結構波動區域，即缺陷尖端，然后向固態電解質本體內部傳遞，引起聚集電解液中的損壞和局部位移。表明固態電解質塊體的損傷程度與界面缺陷的幾何形狀密切相關，與其他幾何形狀相比，半球形缺陷在相同的計算時間內帶來的損傷最小。

此外，研究了缺陷的幾何參數對固態電解質失效過程的影響，并系統地檢查了金字塔缺陷的縱橫比對von Mises應力、損傷和裂紋的分布。研究發現縱橫比為0.2~0.5（頂角從136.4°到90°變化）的金字塔缺陷導致應力場的激進化分布，從而在界面附近產生分支損傷區域和裂紋。當缺陷縱橫比從1.0增加到2.0（頂角從53.1°到28.1°）時，由于從金字塔邊緣開始的高應力區域消失，固態電解質中損傷和裂紋的傳播受到顯著抑制。

然而，當縱橫比增加到3.0（頂角為18.9°）甚至更高時，可以觸發遠離界面的高應力區域。研究結果為層間設計和表面調節提供了有價值的觀點，以防止在界面缺陷中沉積鋰引起的固態電解質的機械降解，為在現實條件下實現更高臨界電流密度的SSLMB鋪平了道路。

圖2. 建模結果與以往實驗數據的比較

Role of interfacial defect on electro-chemo-mechanical failure of solid-state electrolyte,?Advanced Materials?2023 DOI:?10.1002/adma.202301152

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