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過去十年，電催化科學的進展促進了許多相關研究領域的發展，包括析H₂/O₂反應，CO₂還原反應，燃料電池等。在這些領域中廣泛引起關注的一個問題就是開發強大和高效的催化劑，這是推動它們未來發展和應用的關鍵。

迄今為止，大量研究表明，催化劑的元素組成和晶格結構對其電催化性能有很大的影響。相應地，在原子水平上實現催化劑的可控微調已經成為一個研究熱點。然而，這種微調方法很少被報道，少數報道的方法相對復雜，并且基于稀缺和昂貴的材料，使得它們不適合大規模應用。

基于此，清華大學黃霞、耶魯大學Menachem Elimelech和北京林業大學梁帥等以含氮聚丙烯腈(PAN)為原料，將其靜電紡絲成由高度連接的納米纖維組成的多孔膜，并通過熱調諧策略對N和C的原子/晶格排列進行微調。

具體而言，通過簡單地改變碳化溫度，可以控制吡咯氮向石墨氮的轉變，同時燒掉一部分N以產生缺陷；同時，碳化溫度的改變也會影響C基體的晶格狀態，即溫度的升高首先增加了無序缺陷C-sp³構型的比例(有利于電催化反應)，但在高溫(例如1500°C)下其變回有序的石墨C-sp²構型。因此，催化性能可以通過對原子/晶格排列的精細控制來控制。

基于密度泛函理論(DFT)的量子化學計算進一步驗證了這種熱調諧策略的機理。結果表明，最佳熱處理可以提高氧化還原活性、增加電子轉移容量和改善吸附能力，從而大大提高電催化效率；同時研究人員結合多物理模擬，強調了增加電催化活性中心而不是最大化電導率的重要性。

得益于這種調整策略，優化后的CN_900膜電催化普萘洛爾降解效率高，在流通(約2.5 s接觸時間)，高通量(424.5 L m^?2 h^?1)和長期(> 720 min)試驗期間，它以非常低的能耗(0.029 ± 0.010 kWh m^?3order^?1)成功地保持了> 99%的降解率，表明可持續應用的巨大潛力。總的來說，該項工作系統地研究了CN膜的電催化行為，闡明了相應的反應機理，并且所提出的熱調整策略為未來各種類型催化劑的精確和可控制制造提供了指導。

Subtle Tuning of Nanodefects Actuates Highly Efficient Electrocatalytic Oxidation. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37676-6

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Nature子刊：改變溫度微調納米缺陷，提高催化劑的電催化氧化性能

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