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CEJ：CoAl-LDH與Mo:BiVO4光陽(yáng)極耦合實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定和高性能的水分解

氫氣是一種高能量密度的綠色清潔能源，具有重要的應(yīng)用前景。光伏電池，利用半導(dǎo)體將陽(yáng)光轉(zhuǎn)化為電流，被視為光電化學(xué)(PEC)水分解的關(guān)鍵技術(shù)。一般來(lái)說(shuō)，PEC水分解反應(yīng)包括光電陰極的析氫反應(yīng)(HER)和光電陽(yáng)極的析氧反應(yīng)(OER)。

然而，由于OER的四電子緩慢過(guò)程，如何制備高效的光電陽(yáng)極催化劑是PEC水分解的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。在過(guò)去的幾十年里，許多材料被提出作為光陽(yáng)極材料，在這些候選材料中，BiVO₄因其2.4 eV的窄帶隙、合適的帶邊位置、在水溶液中的穩(wěn)定性好、成本低和無(wú)毒而成為最具吸引力的材料之一。然而，其固有的一些缺點(diǎn)，如載流子遷移率差、載流子復(fù)合嚴(yán)重，限制了其被廣泛應(yīng)用。

基于此，中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)陳代梅、北京航空航天大學(xué)張俊英和清華大學(xué)姚文清(共同通訊)等人首先以原子層CoAl-LDH為助催化劑，然后通過(guò)簡(jiǎn)單浸涂法修飾了Mo:BiVO₄，最終設(shè)計(jì)出具有自修復(fù)性能的Mo摻雜BiVO₄/超薄CoAl-LDH(Mo:BVO/CoAl-LDH-u)光電陽(yáng)極。

本文在典型的三電極體系和1 M硼酸鉀(KBi，pH=9.5)中，在AM 1.5 G光照下測(cè)試了光電陽(yáng)極的PEC性能。測(cè)試后發(fā)現(xiàn)，純BiVO₄的起始電位(定義為光電流密度為0.1 mA cm^-2時(shí)的電位)為0.55 V_RHE，其在1.23 V_RHE時(shí)的光電流密度為1.6 mA cm_-2。摻雜Mo后，催化劑的起始電位略微負(fù)移至0.26 V，在較高的偏置電壓下，光電流迅速增加，最終在1.23 V_RHE時(shí)達(dá)到4.0 mA cm^-2。這個(gè)結(jié)果意料之中的，因?yàn)镸o的摻雜調(diào)節(jié)了BiVO₄的功函數(shù)，提高了催化劑的電荷分離效率。

之后，當(dāng)催化劑負(fù)載CoAl-LDH-u(超薄CoAl-LDH)納米片后，可以驚喜的發(fā)現(xiàn)Mo:BVO/CoAl-LDH-u在1.23 V_RHE時(shí)電流密度達(dá)到5.8 mA cm^-2，是Mo:BVO的1.5倍。然而，與負(fù)載CoAl-LDH-u不同的是，在Mo:BVO上負(fù)載CoAl-LDH-b(塊狀CoAl-LDH)使催化劑的光電流密度降低。

這一現(xiàn)象表明，超薄的結(jié)構(gòu)因?yàn)閭鬏旈L(zhǎng)度最短而有利于光生電荷的傳輸，而塊狀結(jié)構(gòu)則阻礙了空穴傳輸。此外，CoAl-LDH-b和CoAl-LDH-u的極化曲線幾乎相同，光電流密度很小，表明兩者對(duì)PEC活性的貢獻(xiàn)很小，因此Mo:BVO/CoAl-LDH的高光電流密度來(lái)自于CoAl-LDH-u析氧助催化劑的作用。

除此之外，本文還計(jì)算了BiVO₄、Mo:BVO和Mo:BVO/CoAl-LDH-u電極的入射光-電流轉(zhuǎn)換效率(IPCE，1.23 VRHE)。研究發(fā)現(xiàn)，在整個(gè)光響應(yīng)范圍內(nèi)，IPCE從高到低的順序?yàn)椋篗o:BVO/CoAl-LDH-u>Mo:BVO>BiVO₄。BiVO₄光電陽(yáng)極在425 nm處IPCE值最高，為25%，而Mo:BVO/CoAl-LDH-u光電陽(yáng)極在350 nm處IPCE值最高，為90%。

應(yīng)用偏置光子電流效率(ABPE)是評(píng)價(jià)光電陽(yáng)極性能的另一個(gè)重要參數(shù)，令人滿意的是，Mo:BVO/CoAl-LDH-u在0.73 V_RHE時(shí)的ABPE最大值達(dá)到1.87%，約為Mo:BVO的2倍，為BiVO₄的9倍。結(jié)果表明，Mo:BVO/CoAl-LDH-u光電陽(yáng)極具有最好的PEC活性，這表明CoAl-LDH-u作為助催化劑可以顯著提高M(jìn)o:BVO光電陽(yáng)極的PEC性能。

綜上所述，本文實(shí)現(xiàn)了通過(guò)簡(jiǎn)單的浸涂策略對(duì)催化劑進(jìn)行改性。與CoAl-LDH-b相比，超薄CoAl-LDH-u具有與Mo:BVO更匹配的能帶能，這十分有利于電荷的轉(zhuǎn)移，且n-n結(jié)接觸更緊密，使Mo:BVO表面態(tài)鈍化，抑制表面電荷復(fù)合，從而顯著提高了催化劑的PEC活性。

CoAl-LDH-u作為一種高效的析氧助催化劑，有效地提高了表面電荷轉(zhuǎn)移效率，促進(jìn)了催化劑的OER。此外，Co²⁺轉(zhuǎn)化為Co³⁺可以快速獲得光生空穴，極大地加快了質(zhì)子轉(zhuǎn)移過(guò)程，使Mo:BVO光電陽(yáng)極的速率決定步驟轉(zhuǎn)變?yōu)榉琴|(zhì)子轉(zhuǎn)移過(guò)程。

有趣的是，Mo:BVO/CoAl-LDH-u光電陽(yáng)極具有自修復(fù)功能，即在空氣中由于氧缺陷的修復(fù)和伴隨的Co³⁺/Co²⁺循環(huán)，其PEC性能可以恢復(fù)。總之，本研究為改善光電陽(yáng)極的電荷分離、轉(zhuǎn)移和水氧化動(dòng)力學(xué)提供了一種合理的策略，有望為高效光電陽(yáng)極的設(shè)計(jì)提供指導(dǎo)。

Coupling of Self-Healing Atomic layer CoAl-LDH onto Mo:BiVO₄ Photoanode for Fast Surface Charge Transfer toward Stable and High-Performance Water Splitting, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.142893.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142893.

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