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楊植&楊碩&蔡冬InfoMat：分步催化加速動力學，實現高性能鋰硫電池！

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楊植&楊碩&蔡冬InfoMat：分步催化加速動力學，實現高性能鋰硫電池！
多步硫氧化還原反應（SRR）的動力學遲緩，每一步都有不同的能量需求，這被認為是鋰硫電池的關鍵障礙。設計一個電子儲存器，在充放電過程中能動態地向硫物種釋放/接受電子，是實現分步和雙向多硫化物電催化的理想策略。
溫州大學楊植、楊碩、蔡冬等合成了一個具有適度未填充f軌道的單一Tb3+/4+氧化物作為電子庫，以通過Tb-S和N–Li鍵優化多硫化物的吸附，降低活化能壘，加快電子/Li+的傳輸，并在充電和放電過程中選擇性地催化長鏈和短鏈多硫化物的轉化。
楊植&楊碩&蔡冬InfoMat：分步催化加速動力學，實現高性能鋰硫電池！
圖1. 催化劑的設計、理論模擬和表征以及它們與LiPS的相互作用
具體而言，作者制備了一個支撐在N摻雜的石墨烯（Gh）導電基底上的Tb3+/4+電子庫（記為Gh-Tb3+/4+）作為正極夾層，以激活Li-S化學中的連續SRR。通過理論計算、原位光譜和電化學技術對SRR動力學、活化能和反應機理的系統研究，發現Tb3+對長鏈LiPS轉化反應（LCR，步驟I和步驟IV）具有良好的催化作用；而Tb4+更傾向于加速短鏈LiPS轉化反應（SCR，步驟II和步驟III）。
Tb3+/4+具有適當的未填充f軌道電子構型和Tb3+和Tb4+的優點，不僅可以通過鍵合效應緩和與LiPS的化學親和力，提供快速的電子/離子傳輸，而且可以在充放電過程中同時催化LCR和SCR。
楊植&楊碩&蔡冬InfoMat：分步催化加速動力學，實現高性能鋰硫電池！
圖2. 多相SRR的吸附和動力學評估
因此，Gh-Tb3+/4+修飾的硫正極表現出良好的電池性能，CNTs-S/Gh-Tb3+/4+電池在0.2C時可提供1522 mAh g-1的高放電容量，并顯示出令人印象深刻的循環壽命，在低硫負載和1C下的500次循環中容量衰減率為每循環0.087%。
此外，5.2mg cm-2的高硫負載和7.5μL mg-1的低E/S比也同時可以實現，這表明了f軌道工程在發展高能電池系統方面的潛力。
楊植&楊碩&蔡冬InfoMat：分步催化加速動力學，實現高性能鋰硫電池！
圖3. Li-S電池性能
Regulating f orbital of Tb electronic reservoir to activate stepwise and dual-directional sulfur conversion reaction. InfoMat 2022. DOI: 10.1002/inf2.12381

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